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一氧化碳(CO)是一種重要的化工原料，而傳統的CO轉化工藝需要高溫高壓，因此在溫和條件下將CO轉化為高附加值的(C₂₊)化學品具有重要的理論和實踐意義。其中，電催化CO→C₂₊產物的轉化也是電催化二氧化碳還原反應(CO₂RR)生成C₂₊產物的關鍵步驟。通過制備具有高活性、高穩定性和高選擇性的電催化劑對實現CO₂→CO→C₂₊的高效串聯轉化具有重要意義。迄今為止，在CORR研究中，催化劑在大于-500 mA cm^-2的電流密度下實現對C₂₊產物(FE_C2+>95%)的高選擇性仍然具有挑戰性。

基于此，北京理工大學段國義和徐寶華(共同通訊)等人為了提高催化劑對C₂₊產物(FE_C2+)在高反應速率下的選擇性，通過引入Sn介導的氧化還原循環調節了Cu@PIL中Cu位點的電子結構和微環境。

本文在自制的流動池中，利用KOH電解質溶液(1 M)對Cu@PIL@Sn-x(x=0.5，1.0，2.0)的CORR性能進行了測試。在恒定總電流密度(j_total)范圍為-100至-700 mA cm^-2的條件下，向氣室內輸入100.0 vol%的CO氣體進行恒流電解。總的來說，Cu@PIL@Sn-x對C₂₊產物的法拉第效率很高(FE_C2+>~70%)。

相比之下，Cu@PIL上的FE_C2+隨著j_total的增加而不斷減少(89.4%@-100 mA cm^-2，11.8%@-700 mA cm^-2)。值得注意的是，Cu@PIL@Sn-1.0在j_total為-500 mA cm^-2時，獲得了最高的96.8%的FE_C2+以及-484.0 mA cm^-2的高j_C2+。

相比之下，Cu@PIL@Sn-0.5和Cu@PIL@PIL-2.0最優的FE_C2+分別為89.7%(j_total為-500.0 mA cm^-2)和94.3%(j_total為-200.0 mA cm^-2)。此外，催化劑的C₂₊產物主要含有乙酸和乙醇，乙烯含量較低，同時Cu@PIL@Sn-1.0在j_total為-700 mA cm^-2時，獲得了最高的j_C2+值為-550.2 mA cm^-2，并具有中等的78.6%的FE_C2+，如此高的j_C2+性能超過了大多數報道的j_C2+值。

此外，與Cu@PIL相比，Cu@PIL@Sn-x表現出更高的乙醇選擇性和更低的C₂H₄選擇性，這可能是由于在Cu中引入Sn，提高了Cu的表面親氧性，從而增加了乙醇的生成。

本研究通過引入Sn介導的氧化還原循環，研究了PIL(聚(離子液體))中Cu NP的微環境調控。PIL層的密集螯合位點、靜電網絡和多孔結構允許Sn以高度分散的方式到達預分散的Cu NP，從而在制備過程中通過Sn介導的好氧氧化有效地將Cu NP表面轉化為高價態物質，這些Cu@PIL@Sn-x催化劑也表現出對C₂₊產物優異的選擇性和良好的電催化CORR穩定性，特別是在高反應速率下。

機理研究表明，這不僅與豐富的高價態Cu物質有關，而且與鄰近的Sn-Cl物質有關。在這方面，使用富含Cl的PIL層和基于Sn的Cu-Sn雙金屬形式(而不是合金)對于CORR體系實現高活性、高C₂₊選擇性和高穩定性至關重要。這些發現突出了PIL-金屬雜化在調節活性位點的電子結構和微環境從而提高催化劑的電催化性能方面的優勢和巨大潛力。

在實際應用中，CORR有利于在溫和的條件下將簡單的C1轉化為其他多樣的高價值的化學品，此外CORR也是電催化二氧化碳轉化為C₂₊產物的關鍵步驟。在這方面，高效的CORR有利于通過兩步串聯策略將CO₂轉化為多碳產物，即CO₂→CO→C₂₊高效過程。總之，本文的研究有利于推動未來CORR的發展。

Sn-based Redox Cycle Mediated Microenvironment Regulation of Cu Sites on Poly(ionic liquid) Enhance Electrocatalytic CO-to-C₂₊ Conversion, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122969.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122969.

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段國義/徐寶華Appl. Catal. B：Sn基氧化還原循環介導的微環境調控增強了CO到C2+轉化

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