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AFM：Cu?Sn雙原子協同耦合氧空位，促進CuSn/CeO2-x高效穩定電還原CO2制甲酸鹽

利用電化學CO₂還原反應(CO₂RR)生產增值燃料或化工原料是實現碳中和的一種有前景的策略。在眾多電化學CO₂RR產物中，甲酸/甲酸(HCOOH/HCOO^?)具有較高的市場價值。然而，一氧化碳(CO)的生成也經歷了雙電子轉移過程，其會與HCOOH/HCOO^?發生競爭。同時，CO₂RR過程中析氫反應(HER)更難抑制(特別是在高過電位時)，使得HCOOH的部分電流密度難以超過200 mA cm^?2，法拉第效率(FE)超過90%。因此，構建高效的催化劑以調節HCOOH的選擇性和抑制HER成為推動電化學CO₂RR發展的關鍵。

近日，山東大學陳代榮和夏玉國等在CeO_2-x上同時引入Cu和Sn原子，構建了具有p區和d區元素協同的電催化劑(CuSn/CeO_2-x)。具體而言，EXAFS和結合能計算證實了具有兩個氧空位的Cu?Sn雙原子具有最穩定的幾何結構；實驗表征和理論計算表明，Cu?Sn雙原子的協同效應能夠降低CO₂RR反應能壘并促進*OCHO中間體產生，導致CuSn/CeO_2-x催化劑具有較高的甲酸鹽選擇性。

因此，得益于Cu和Sn單原子橋聯的形成，所制備的CuSn/CeO_2-x催化劑表現出優異的甲酸鹽選擇性，在甲酸鹽部分電流密度為216.8 mA cm^?2，電壓為?1.2 V_RHE時甲酸鹽的法拉第效率高達98.1%；同時，CuSn/CeO_2-x在?1.2 V_RHE下連續運行10小時而沒有發生衰減，表明該催化劑具有優異的穩定性。

此外，電化學表征結果顯示，氧空位的存在提高了CuSn/CeO_2-x的電化學性能和穩定性，證明調節CO₂RR催化劑的表面結構的重要性。綜上，該項工作通過調節單原子錨定載體的表面結構顯著提升了催化劑的電化學活性和穩定性，這為設計高效的CO₂RR電催化劑提供了有效的策略。

Boosting Electrochemical Reduction of CO₂ to Formate over Oxygen Vacancy Stabilized Copper–Tin Dual Single Atoms Catalysts. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303473

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