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?南開/天大Nat. Commun.：主客體相互作用誘導動態活性位點，促進類Fenton反應處理有機廢水

目前，不可生物降解有機污染物的排放造成了嚴重的水污染，基于過硫酸鹽(PDS和PMS)的類Fenton工藝在水處理中受到廣泛關注。過硫酸鹽活化的第一步是通過在金屬中心上吸附過硫酸鹽來獲得電子轉移，然后產生活性物質，包括自由基(即O2?^?，?OH和SO₄?^?)和非自由基物質(即¹O₂，高價金屬和金屬-PMS復合物)。

近年來，基于對金屬活性位點微環境的調控，人們致力于探索具有較高電子轉移的金屬活性位點，并了解過硫酸鹽活化過程中自由基轉化的機制。然而，在實際反應過程中，由于催化劑與反應物分子之間存在界面雜化，催化劑的局部結構也可能發生動態變化。

近日，南開大學展思輝和天津大學李軼等通過La和Co摻雜對SrTiO₃單元進行電子結構和表面結構修飾(STLC)，以實現SrTiO₃單元的動態變化，并首次研究了STLC中單元的動態變化與其在類Fenton反應中的催化性能之間的關系。

結果表明，PMS分子和鄰硝基苯酚(ONP)分子可以有效地吸附在STLC上，并在反應過程中誘導不同取向的O-Sr-O和Co/Ti-O鍵的可逆拉伸振動。

XAS和密度泛函理論(DFT)計算表明，STLC的規律動態結構變化通過調節e_g軌道增強了金屬-O鍵的強度，促進了PMS活化過程中的電子轉移。同時，PMS的末端O被吸附在STLC的Co位點上，這一過程有效地促進了關鍵SO₅*中間體的生成，有利于Co活性中心上過硫酸鹽生成¹O₂和SO₄?^?。得益于高效的反應物種產生以及對各種環境因素的抗性，STLC顯示出顯示出對類Fenton激活的出色的效能和穩定性，并且在各種類型的有機物去除和不同的水基體處理方面也表現出了良好的性能。

綜上，該項工作不僅為類Fenton反應機理的研究提供了基礎性的見解，還為在原子水平上合理設計類Fenton催化劑提供了策略。

Dynamic Active-site Induced by Host-guest Interactions Boost the Fenton-like Reaction for Organic Wastewater Treatment. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39228-4

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