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李煜璟/柯小行NML：PtNi-W/C高效催化ORR，助力質(zhì)子交換膜燃料電池

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）的性能在很大程度上取決于電極催化劑的微觀結(jié)構(gòu)，特別是在低催化劑負(fù)載下。

基于此，北京理工大學(xué)李煜璟研究員和北京工業(yè)大學(xué)柯小行副教授等人報(bào)道了通過兩步法直接制備了一種由PtNi-W合金納米晶負(fù)載在具有原子分散W位點(diǎn)的碳表面上的（PtNi-W/C）雜化電催化劑。在0.05 mg_Pt cm^?2的超低負(fù)載下，作為正極的膜電極組件中，電池的峰值功率密度比商用Pt/C催化劑提高了64.4%。

通過DFT計(jì)算，作者計(jì)算了Pt(111)、PtNi-W合金和W_SAO₃三個(gè)平行ORR反應(yīng)表面上的熱力學(xué)勢(shì)壘。計(jì)算發(fā)現(xiàn)，W_SAO₃位點(diǎn)的*OOH步驟的自由能比PtNi-W位點(diǎn)的自由能低1.42 eV，表明W_SAO₃位點(diǎn)的能量勢(shì)壘顯著降低，有利于*OOH的形成，O₂可能被W_SAO₃快速激活生成*OOH。

由于*O在W_SAO₃位點(diǎn)的形成是一個(gè)輕微的上坡過程，在Pt位點(diǎn)的形成非常順利，作者推測(cè)*OOH可能優(yōu)先傳輸?shù)皆咏咏腜tNi-W表面或WO₃/PtNi-W界面上的Pt位點(diǎn)，然后繼續(xù)進(jìn)行。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，由W基團(tuán)形成的網(wǎng)絡(luò)和氧極有可能從W位點(diǎn)跳到納米顆粒上。

對(duì)于*O到*OH的轉(zhuǎn)化，Pt位點(diǎn)（純Pt和PtNi-W上）在自由能級(jí)上表現(xiàn)出困難，而W_SAO₃位點(diǎn)有利于這一過程。因此，Pt和W_SAO₃上的子步驟的轉(zhuǎn)化能量具有互補(bǔ)性，由于雙位點(diǎn)的級(jí)聯(lián)催化機(jī)制，可以加速速率延遲步驟。

通過對(duì)W_SAO₃活性位點(diǎn)的電荷密度差異和Bard電荷分析，顯示了典型的O*結(jié)構(gòu)。在催化過程中，W和C向O提供了更多的電子，證明了W_SAO₃與碳載體之間的強(qiáng)相互作用。

PtNi-W/C with Atomically Dispersed Tungsten Sites Toward Boosted ORR in Proton Exchange Membrane Fuel Cell Devices. Nano-Micro Lett., 2023, DOI: 10.1007/s40820-023-01102-9.

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李煜璟/柯小行NML：PtNi-W/C高效催化ORR，助力質(zhì)子交換膜燃料電池

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