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鐵基焦磷酸鹽材料，由于其3D框架顯著減少Na⁺脫/嵌過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化，且其所含的強(qiáng)共價(jià)鍵P-O鍵不易斷裂釋放氧氣，安全環(huán)保且成本低廉，展現(xiàn)出了很好的應(yīng)用前景。Na₂FeP₂O₇是其中的最具代表性的材料之一，但明顯的電壓衰減和循環(huán)穩(wěn)定性不佳限制了其商業(yè)化應(yīng)用。目前，關(guān)于焦磷酸鹽材料高電壓平臺(tái)的衰減機(jī)制很少被研究，這使得其改性策略缺乏理論基礎(chǔ)。

在此，武漢理工大學(xué)木士春教授團(tuán)隊(duì)利用溶膠凝膠法成功合成了富鐵型Na_1.4Fe_1.3P₂O₇正極材料（Fe-rich）。相對(duì)于富鈉型Na₂FeP₂O₇正極材料（Na-rich），其高壓放電平臺(tái)得到有效延伸，電壓衰減被明顯抑制，擁有更好的循環(huán)穩(wěn)定性：在3.0 V與2.5 V處，放電平臺(tái)長(zhǎng)度從2.5:1延長(zhǎng)至6:1，前650次循環(huán)后的容量保持率從12%提升至84%，中值電壓衰減從1.71 mV/周降至0.22 mV/周。

此外，作者通過(guò)非原位XRD、M?ssbauer譜和密度泛函理論計(jì)算揭示了相轉(zhuǎn)變、Fe離子價(jià)態(tài)變化規(guī)律與電化學(xué)性能的高度相關(guān)性。

圖1. Na-rich 和 Fe-rich電極的電化學(xué)性能

總之，該工作通過(guò)調(diào)整傳統(tǒng)富鈉型Na₂FeP₂O₇正極材料（Na-rich）中的Na/Fe比例成功合成了新穎的富鐵型Na_1.4Fe_1.3P₂O₇正極材料（Fe-rich），不僅使高壓放電平臺(tái)得到了顯著的延伸，而且還有效抑制了電壓衰減，增加了電極的循環(huán)穩(wěn)定性。研究表明，在高電壓下，F(xiàn)e-rich中Fe³⁺還原性更強(qiáng)，有效延長(zhǎng)了其高壓放電平臺(tái)（其3.0 V與2.5 V處平臺(tái)長(zhǎng)度為6:1，遠(yuǎn)大于Na-rich兩個(gè)平臺(tái)長(zhǎng)度之比2.5:1），而且明顯抑制了其電壓衰減（650次循環(huán)后，F(xiàn)e-rich的中值電壓衰減比例為5%，遠(yuǎn)低于Na-rich的39%）。

此外，與Na-rich相比，F(xiàn)e-rich和β-NaFeP₂O₇之間的相變可逆性更高，有助于延長(zhǎng)循環(huán)壽命。Fe-rich在1C下進(jìn)行650次循環(huán)后的容量保留率為84%。因此，富鐵焦磷酸鹽是一種極具應(yīng)用前景的鈉離子電池正極材料。

圖2. Na-rich 和 Fe-rich材料發(fā)生相轉(zhuǎn)變的能量變化

Fe-rich pyrophosphate with prolonged high-voltage-plateaus and suppressed voltage decay as sodium-ion battery cathode, Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108822

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武漢理工木士春Nano Energy：富鐵焦磷酸鹽作為鈉離子電池正極

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