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“無負極”固態電池（SSBs）使用鋰化正極與不含活性材料的集流體，該種設計使電池擁有小的體積和高的能量密度，且簡化了制造工藝。無負極固態電池在初始電沉積過程中，鋰與集流體之間的相互作用將影響鋰的成核行為以及隨后循環過程中的形態演變。

掌握無負極固態電池中鋰的行為至關重要，因為鋰在集流體上的直接生長機制可能與鋰離子電池有所不同，但是目前對其了解相對有限。

在此，佐治亞理工學院Matthew T. McDowell教授團隊利用電化學方法、電子顯微鏡、X射線微計算機斷層掃描和模型揭示了鍍鋰/剝離過程中100 nm內金銀界面層的演變。

合金層提高了庫侖效率和抗短路性，即使合金在沉積過程中形成溶質區域或顆粒從集流體分離。原位電化學阻抗譜表明，合金在剝離結束時返回界面，減輕了接觸損失，避免了無負極電池的臨界脆弱性。接觸保持力是由均勻的鋰厚度驅動的，這促進了空間均勻的剝離，以及響應于電流濃度的局部合金衰減，從而使電流均勻化并減少了孔隙。

圖1. 電沉積后裸銅和鍍銀電極的同步加速器x射線微計算機斷層掃描表征

總之,該工作深化了對合金夾層在提升無負極固態電池性能方面作用的理解。合金夾層呈現出復雜的形態演變，并且影響多個界面電化學動力學方面。盡管銀層和金層在初始合金化和鋰沉積過程中經歷不同的結構變化，但它們都能夠提高鋰的成核密度，使鋰能夠在整個集流體中均勻生長。均勻厚度的鋰對于剝離末端的孤立島狀鋰和空洞的形成不敏感，從而提高了循環穩定性。

此外作者還發現，由于過電位增加導致局部脫鋰，合金層可以在剝離結束時實現鋰島附近電流的均勻分布。這種機制有助于進一步增強這些界面的彈性和穩定性。因此，該項研究揭示了合金層在實現高性能無負極固態電池方面的巨大潛力。

圖2. 機理和電化學建模

Structural and electrochemical evolution of alloy interfacial layers in anode-free solid-state batteries, Joule 2023 DOI: 10.1016/j.joule.2023.07.022

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?Joule：無負極固態電池合金界面層的結構和電化學演化

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