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二維共軛聚合物（2DCPs）是由多股具有擴展面內π-共軛的線性共軛聚合物組成的新型有機（光電）電子晶體半導體聚合物。它們以2D π-共軛共價有機骨架為代表，通常π-共軛性差，載流子遷移率低。

基于此，德累斯頓工業大學馮新亮院士和董人豪研究員、德國馬克斯·普朗克高分子研究所Hai I. Wang等人報道了兩個基于酞菁的BBL（poly(benzimidazobenzophenanthroline)）-階梯型晶體2DCPs（2DCP-MPc，M=Cu或Ni）的首個例子，它們具有獨特的能帶傳輸和優異的載流子遷移率。為優化2DCPs的共軛度，作者通過理論計算研究了具有代表性的模型化合物的各種共軛鍵，發現BBL-階梯型結構具有離域π-電子和窄的最高已占據分子軌道（HOMO）-最低未占據分子軌道（LUMO）間隙。

在溶劑熱條件下，作者通過對甲苯磺酸（PTSA）調控的八氨基酞菁金屬(II)和萘四羧酸二酐的縮聚反應合成了2DCP-MPcs，其顯示約1.3 eV的窄帶隙。密度泛函理論（DFT）計算表明，層狀堆疊的2DCP-NiPc和2DCP-CuPc的有效載流子質量（m*）分別為0.137m₀和0.172m₀，具有較強的色散價帶和導帶。太赫茲（THz）光譜顯示了Drude-型電荷傳輸行為，室溫散射時間高達76 fs。

此外，在2DCP-NiPc中，離域電荷傳輸加上較小的m*產生了極高的電子-空穴和遷移率，高達~970 cm²?V^?1?s^?1，與晶體硅相當，并顯著超過了已報道的1DCPs和2DCPs。溫度相關的太赫茲光電導率測量顯示，2DCP-MPcs的遷移率溫度系數為負值（dμ/dT?<?0），與聲子散射受限帶傳輸一致。該工作強調了有效共軛在增強2DCPs的電荷傳輸特性方面的關鍵作用，以及高遷移率2DCPs在未來（光電）電子學中的巨大潛力。

圖文導讀

圖1. 酞菁基2DCPs的設計原理

圖2. 酞菁基BBL-階梯形2DCP-MPcs

圖3. 2DCP-MPcs的能帶圖

圖4.?2DCP-MPcs的光學吸收光譜和時間分辨太赫茲光譜

圖5.?2DCP-MPcs的頻率分辨太赫茲光電導性

總結

總之，作者在兩個酞菁基BBL-階梯型晶體半導體2DCPs中證明了高度離域的π-電子和色散電子帶。它們具有1.3 eV的窄光學帶隙和在室溫下具有數百cm²?V^?1?s^?1數量級的高電荷遷移率的帶傳輸特性，顯示了2DCPs在高性能有機（光電）電子學中的潛力。進一步努力開發高結晶或單晶2DCP-MPcs并將其分層成薄層，不僅可以基本理解結構-性能關系，而且還可以將高遷移率半導體2DCPs集成到有機（光電）電子和納米電子器件中。

Exceptionally high charge mobility in phthalocyanine-based poly(benzimidazobenzophenanthroline)-ladder-type two-dimensional conjugated polymers.?Nat. Mater.,?2023, DOI: 10.1038/s41563-023-01581-6.

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