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秦磊/肖丹EnSM：調節不可燃、局部高濃度電解質中的溶劑化結構，增強鋁基K電池穩定性

低氧化還原電位的金屬鉀或石墨負極是鉀離子電池(PIBs)負極材料的理想選擇，但由于有效鈍化層的匱乏，在負極表面連續的還原反應所引起的容量衰減是不可避免的。此外，由于活性負極與可燃電解質的使用，PIB的發展面臨潛在的安全隱患。

在此，深圳大學秦磊教授、四川大學肖丹教授等人通過將高氟醚的低極性助溶劑添加到雙氟磺酰亞胺/三甲基磷酸鉀溶液中，制備了一種阻燃局部高濃度電解質(LHCE)。在LHCE中，獨特的電解質溶劑化環境增強了陰離子與陽離子之間的相互作用，促進了具有自加速界面動力學陰離子衍生固體電解質界面(SEI)的形成，與傳統的碳酸鹽基電解質相比，最大限度地減少了SEI溶解。

結果顯示，未改性的Al基底可以保持3400 h以上（超過800次循環）的穩定循環且具有高可逆性（98%），并且石墨負極保持了長時間的循環穩定性（超過300次循環），具有高可逆容量（257.6 mAh g^?1）和容量保持率（0.2C時為92.6%）。

圖1. K/Gr半電池的電化學性能

總之，該工作為在Al基底上實現K電鍍/剝離和Gr中的K儲存，配制了一種不易燃的LHCE。LHCE不僅展示了HCE在初級溶劑化鞘中強烈的陰陽離子相互作用的特點，而且表現出LCE的低成本。同時，LHCE在5.2 V以上（相對于 K/K）表現出高抗氧化性，并且由于初級溶劑化鞘中的游離溶劑較少，因此抑制了Al腐蝕。

受益于SEI形成過程中FSI++?陰離子優先分解以及TMP_LHCE中無法形成溶劑化電子，所產生的均勻且穩定的SEI可以鈍化反應性K和K-GIC負極，且SEI溶解量更少。通過對K/Al半電池的界面動力學分析，在K負極上發現了自活化SEI過程，初始循環后K循環過電位和SEI電阻均降低，對相間穩定有很好的意義。

最后，該工作進一步展示了由K-GIC或K金屬負極和PB正極組成的所有基于鋁集流體的全電池的概念驗證，并突出了良好的循環性能和高CE可逆性。因此，該項工作有望促進對電解質溶劑化化學的更好理解，并推動用于安全和高性能K電池的不易燃電解質系統的開發。

圖2.全電池性能

Tunning solvation structure in non-flammable, localized high-concentration electrolytes with enhanced stability towards all aluminum substrate-based K batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102923

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