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?侯陽/戴黎明/溫珍海Angew.：引入Fe原子以構(gòu)建不對稱配位中心，加速電合成H2O2的質(zhì)子溢出

電能作為成本低廉的可再生能源，電化學(xué)O₂轉(zhuǎn)化為過氧化氫(H₂O₂)最近已經(jīng)成為在常溫常壓下原位生產(chǎn)H₂O₂的一個很有前景的途徑。然而，H₂O₂的電合成常常需要貴金屬(例如，Pd、Pt、Rh、Ru、Ir等)作為電催化劑，這些貴金屬催化劑的稀缺和高成本限制了其在H₂O₂生成中的廣泛應(yīng)用。因此，迫切需要設(shè)計并開發(fā)高效的非貴金屬電催化劑以實(shí)現(xiàn)高效電合成可直接用于醫(yī)用消毒劑的高濃度H₂O₂，但實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，浙江大學(xué)侯陽、新南威爾士大學(xué)戴黎明和中科院福建物構(gòu)所溫珍海等通過Fe原子與S和N原子在分層結(jié)構(gòu)的多孔碳載體上直接復(fù)合，構(gòu)建不對稱單原子Fe催化劑(FeSA-NS/C)，實(shí)現(xiàn)了醫(yī)療級消毒劑H₂O₂的電合成。得益于與非對稱配位相關(guān)的獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)，所制備的FeSA-NS/C催化劑在高電流下顯示出顯著提高的催化活性，并且保持高的H₂O₂選擇性(在100 mA cm^-2電流密度下的H₂O₂選擇性~ 90%)。

此外，F(xiàn)eSA-NS/C催化劑具有良好的穩(wěn)定性，能夠在100 mA cm^-2電流密度下連續(xù)穩(wěn)定電解30小時，并使得H₂O₂達(dá)到醫(yī)用消毒劑濃度(5.8 wt.%)。

原位光譜和理論計算表明，不對稱的FeN₃S₁結(jié)構(gòu)直接參與了H₂O₂的合成途徑，并導(dǎo)致高的催化性能；并且，不對稱的FeN₃S₁對于促進(jìn)H₂O₂電合成過程中OOH*中間體形成起著關(guān)鍵作用。

此外，在FeN₃S₁位點(diǎn)引入S物種促進(jìn)了質(zhì)子溢出，加速了H₂O₂的解吸，顯著提高了合成醫(yī)療水平H₂O₂的電催化性能。總的來說，這項(xiàng)工作提供了一個設(shè)計和開發(fā)新型不對稱TM-N_4-nX_n-C催化中心的通用策略，有助于開發(fā)非對稱單原子金屬催化劑以實(shí)現(xiàn)對消毒劑，甚至是工業(yè)相關(guān)的氨和許多其他化學(xué)物質(zhì)的高效電合成。

Single-atom Iron Catalyst with Biomimetic Active Center to Accelerate Proton Spillover for Medical-level Electrosynthesis of H₂O₂Disinfectant. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306491

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