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華工/浦項科大EES：CeO2修飾PCECs，合理調節CO2/H2O共電解的產物選擇性

利用質子陶瓷電解池(PCECs)共電解CO₂和H₂O生產燃料是一種很有前途的有效二氧化碳利用技術。然而，使用PCECs直接生產碳氫燃料仍然具有挑戰性，并且電解過程中CO₂加氫的機制仍不清楚。

基于此，華南理工大學陳燕和韓國浦項科技大學Jeongwoo Han等采用一種簡單的滲透方法，成功將氧化鈰(CeO₂)選擇性地沉積在Ni-BaCe_0.7Zr_0.1Y_0.1Yb_0.1O_3-δ(Ni-BZCYYb)燃料電極的BZCYYb表面，并將其用于PCEC中CO₂和H₂O的共電解。

電化學試驗和生產分析表明，CeO₂改性顯著促進了二氧化碳加氫生成甲烷：在550°C和1250 mA cm^?2電流密度下，CeO₂修飾的電解池的甲烷選擇性是原始電解池的3倍。

XAS、XPS、TPD和原位DRIFTS光譜表明，CeO₂修飾層顯著調節了CO₂和CO在表面的吸附，促進表面C?H的形成，這是甲烷產生的關鍵反應中間體。此外，原位拉曼光譜進一步證明，通過電偏壓可以有效地驅動質子到其表面，使其參與CO₂的氫化反應。

密度泛函理論(DFT)計算表明，CeO₂表面的CO吸附和質子鍵合作用弱于BZCYYb表面，前者導致氫與CO的結合更強，促進CO加氫，后者促進質子向電極表面后的遷移。這兩種因素都導致CO進一步加氫反應的能壘更低，使得利用CeO₂改性的BZCYYb表面具有更高的甲烷選擇性。

綜上，該項工作表明表面工程是利用PCEC調節CO₂/H₂O共電解反應路徑的有效途徑，為其他高溫熱、太陽熱和熱電化學器件的高活性催化劑的設計提供了思路。

Tuning the Product Selectivity of CO₂/H₂O Co-electrolysis by CeO₂-modified Proton-conducting Electrolysis Cells. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01468A

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