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Nature子刊：原位光譜立大功！揭示CO/CO2電還原制甲醇中單原子中心固有結構特征

電化學CO/CO₂還原反應(CO_xRR)作為燃料和化學品可持續生產的基石，由于其在緩解能源危機和環境問題方面的巨大潛力而引起了越來越多的關注。CO₂RR能夠利用可再生電力生產高附加值C₂₊產物(例如乙烯，乙醇和乙酸)，直接利用CO作為反應物可以提高近表面CO濃度并顯著抑制競爭性析氫反應(HER)，從而大大提高選擇性生產所需燃料/化學品的催化性能。然而，開發具有簡化化學方案的新型催化材料來實現高效、穩定的CO_x電還原仍然是一個巨大的挑戰。

近日，香港城市大學劉彬、巴黎西岱大學Marc Robert、陽明交通大學洪崧富(Sung-Fu Hung)和中科院大連化物所李旭寧等通過在多壁碳納米管上錨定酞菁鈷，建立了一種單原子模型催化劑，用于解釋CO_xRR合成甲醇的活性組分的結構特征及其機理。

具體而言，在CORR過程中(0.5 M K₂HPO₄，pH=9.6)，在?0.70 V_RHE下，甲醇法拉第效率(FE)高達47.8%(在膜組裝電解槽中電流密度達30 mA cm^?2時法拉第效率達66%)；而在CO₂RR過程中，甲醇產量基本上被抑制。

實驗結果和理論計算表明，在CORR中，通過原位XAS測量檢測到較高電子密度的單一鈷原子中心，有利于形成C-O鍵伸縮振動較弱的*CO，這可以有效地降低形成作為關鍵催化中間體的H-copc-CO^?的能壘，然后*CO進一步加氫轉化為*CHO，從而促進甲醇的形成；相反，在CO₂RR反應過程中，CO優先解吸阻礙了其進一步還原，進而抑制了甲醇的生成。

綜上，該項研究對CO₂-CO和CO-CH₃OH電化學反應途徑提供了全面的認識，為今后設計高效的CO₂/CO電還原催化劑提供了理論基礎。

In-situ Spectroscopic Probe of the Intrinsic Structure Feature of Single-atom Center in Electrochemical CO/CO₂ Reduction to Methanol. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39153-6

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/04/c388445db9/

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