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研究背景

假冒是一個嚴重的全球性問題，給工業造成數萬億美元的損失，而且這些損失每年都在增加。此外，藥品、證書和電子產品中的假冒行為直接威脅到人類健康、社會公平和國家安全。一個非常有效的解決辦法是防偽標簽，特別是易于驗證的光學安全裝置，如熒光全息圖。為此已經開發了相當數量的熒光材料，包括半導體量子點、有機染料和碳點(CDs)。在這些材料中，CDs因其穩定性、低毒性、廣泛使用的前體和生物/生態友好的制備方法而脫穎而出。

然而，大多數報道的CDs僅在溶液中發出熒光，并且在固態中會發生π -π堆積和猝滅。將CDs摻雜到基質(例如聚合物、鹽或淀粉)或合成自色散CDs(例如通過位阻、靜電斥力或氫鍵)是實現固態熒光(SSF)的最新策略。CD單體被阻止直接相互作用，以避免聚集引起的猝滅。然而，大多數獲得的CDs表現出明顯的光譜偏移，具有競爭性的非輻射衰減或明顯的濃度依賴性發光特性。這將導致量子效率降低，或增加固體狀態下所需發射顏色的優化步驟。

成果簡介

除了每年造成數萬億美元的經濟損失外，假冒還威脅著人類健康、社會公平和國家安全。目前用于防偽標簽的材料通常含有有毒的無機量子點，而產生不可克隆圖案的技術需要繁瑣的制造或復雜的讀出方法。近日，德國馬普所膠體與界面研究所Felix F. Loeffler教授團隊提出了一種納米打印輔助閃光合成方法，可以在幾毫秒內產生具有物理不可克隆功能微圖案的熒光納米膜。這種一體化的方法直接從簡單的單糖中產生固體薄膜中的抗淬火碳點。

此外，作者還建立了一個包含1,920個實驗的納米膜庫，為各種光學性質和微觀結構提供了條件。產生了100個獨立的物理不可克隆函數模式，具有接近理想的比特均勻性(0.492±0.018)，高唯一性(0.498±0.021)和出色的可靠性(>93%)。

這些不可克隆的圖案可以通過熒光和地形掃描快速獨立讀取，大大提高了它們的安全性。一個開源的深度學習模型保證了精確的身份驗證，即使模式受到不同分辨率或設備的挑戰。這項工作以“An all-in-one nanoprinting approach for the synthesis of a nanofilm library for unclonable anti-counterfeiting applications”為題發表在國際頂級期刊《Nature Nanotechnology》上。

圖文導讀

圖1. 納米閃光(Nanoflash)合成方法的原理及轉移模式的表征

圖2. 納米閃光法制備的納米膜的化學和光學分析

在這里，作者提出了一種一體化的納米打印方法來原位生成具有多通道不可克隆微結構的CD納米膜。聚合物CD (PCD)圖案是由單糖在毫秒內快速合成并穩定的。整個過程是環保的(熒光團由糖基材料生產，不需要有毒前體或有機溶劑)，高效且易于調節，允許建立一個具有1,920個實驗數據集的SSF薄膜庫。數據庫包括化學環境和物理打印參數，提供了多種光學性質和微觀結構的選擇。

由于其固有的隨機性，這些微觀結構可以作為物理不可克隆功能(PUF)模式，可以通過熒光(FL)掃描和白光干涉(WLI)測量兩種獨立且快速的方法讀取。兩種讀出都具有足夠的編碼容量、接近理想的位均勻性、唯一性和可靠性。熒光和形貌顯微結構的結合極大地提高了PUF圖案的安全水平，在100個單獨的實驗中得到驗證，使它們免受納米成型或納米光刻等一般攻擊。最后，采用開源深度學習模型(LoFTR，無檢測器本地特征匹配與變壓器)進行身份驗證，即使最終用戶使用不同分辨率或設備掃描PUF模式，也可以進行精確識別。

圖3. 納米閃光法合成熒光薄膜庫

圖4. PUF模式的描述和認證

圖5. 具有顯微形貌和納米厚度的人工指紋

為了評估PUF模式的特性，作者對納米膜的FL和WLI掃描進行了統計分析(圖4a)。這兩種測量方法不需要很長的讀出時間或昂貴的設備。作者制作了100個單獨的PUF圖案(每個950 × 950 μm², 49或105 mW功率，100或150 mm s^-1掃描速度)。每個樣品被掃描兩次，中間重新定位樣品。將得到的數據轉換成二進制信號進行Hamming distance漢明距離(HD)計算。

FL和WLI讀數的平均位均勻性都接近于0.5的理想值，標準差很窄(圖4b)，證實了較高的隨機性。設備的唯一性和可靠性通過設備間和設備內的HD來量化。對于FL掃描，歸一化設備間HD的直方圖集中在0.5左右(圖4c)，可靠性值高于0.95。與其他高度檢測測量類似，每個WLI讀數都需要一個單獨的閾值，這使得圖像處理更加困難。因此，WLI掃描顯示的信度略低于0.9，仍然可以接受。該方法生成的PUF模式具有較高的唯一性，對重復挑戰具有較強的響應能力。

總結展望

作者所描述的納米閃光合成方法是一種一體化的策略，因為它在原位生成固態熒光(SSF) CD薄膜，同時打印不可克隆的納米/微結構。在傳統的烤箱無溶劑合成過程中，由于過度碳化而形成的大碳片會導致熒光猝滅。

這項方法通過在毫秒內精確控制加熱過程來避免這個問題，生成的CDs分散在未反應的單糖前體中，大大降低了F?rster共振能量轉移，因此CD納米膜具有抗淬火性能。作者生成了一個納米膜庫(1,920個實驗數據集)，具有從紫藍色到紅色的可調SSF和不同的微觀結構，微觀結構的明顯隨機性使得納米膜可以用作PUF模式。觀察到接近理想的位均勻性、高唯一性和優異的可靠性，表明這些薄膜具有優異的PUF性能。

此外，獨立熒光和形貌讀出的結合大大提高了PUF圖案的安全水平，使其免受納米成型和納米光刻的攻擊。通過開源算法LoFTR，無論最終用戶選擇哪種讀出方法(FL或WLI)，內部和相互關系之間的顯著差距都保證了精確的身份驗證。作者還注意到，這項技術可以用于未來合成顏色轉換層，抗猝滅(有機)發光二極管或敏感的生物/化學傳感器。

文獻信息

An all-in-one nanoprinting approach for the synthesis of a nanofilm library for unclonable anti-counterfeiting applications. (Nat. Nanotechnol. 2023, DOI: 10.1038/s41565-023-01405-3)

https://www.nature.com/articles/s41565-023-01405-3

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/04/c551d7075a/

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