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葉金花/李亞光/張利強(qiáng)Nature子刊：高熵策略立大功！合成銅基高熵二維材料高效穩(wěn)定光熱催化RWGS

銅基納米材料是許多工業(yè)過(guò)程的基準(zhǔn)催化劑，如甲醇蒸汽重整、甲醇合成、水氣變換反應(yīng)和新興的光熱催化劑。但是，銅基納米催化劑的Taman溫度(約400°C)總是低于工業(yè)過(guò)程和光熱催化的操作溫度(450°C)，這縮短了工業(yè)催化系統(tǒng)的使用壽命，并減少了太陽(yáng)能到化學(xué)能量轉(zhuǎn)換效率。迄今為止，強(qiáng)金屬-載體相互作用(SMSI)是提高納米催化劑燒結(jié)阻力的主要途徑。

然而，SMSI涉及通過(guò)異質(zhì)材料覆蓋層部分或完全包封銅基納米顆粒，這阻斷了活性銅位點(diǎn)，阻礙了反應(yīng)物的運(yùn)輸并喪失催化活性。因此，調(diào)節(jié)銅基納米催化劑的結(jié)構(gòu)以獲得高溫下的催化穩(wěn)定性和活性具有重要意義。

近日，河北大學(xué)葉金花、李亞光和燕山大學(xué)張利強(qiáng)等提出了一個(gè)高熵的概念來(lái)增強(qiáng)銅基納米催化劑的結(jié)構(gòu)剛性，并且PVP模板化方法可以普遍和大規(guī)模地合成高熵二維(2D)材料(Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x)。對(duì)于逆水煤氣變換反應(yīng)(RWGS，CO₂ + H₂→ CO + H₂O)，在500°C和100% CO選擇性條件下，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x的CO產(chǎn)率穩(wěn)定在417.2 mmol g^-1 h^-1；該材料在450°C下反應(yīng)72小時(shí)，CO產(chǎn)率一直保持在約355 mmol g^-1 h^-1，表明該材料具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

原位表征結(jié)果表明，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x在800°C的RWGS條件下具有穩(wěn)健的形貌和晶體結(jié)構(gòu)，并在H₂和空氣腐蝕條件下具有較強(qiáng)的剛性，顯示出該材料的多功能催化潛力。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x上的Cu析出能壘和RWGS反應(yīng)能壘分別為8.85 eV和0.74 eV，表明以CeO₂等金屬氧化物為載體引入SMSI可以減弱銅的燒結(jié)以及提升反應(yīng)活性。此外，在2-sun照射下，負(fù)載在TiC基催化劑上的2D Cu₂Zn₁Al_0.5Ce₅Zr_0.5O_x顯示出459°C的催化溫度、248.5 mmol g^-1 h^-1的CO產(chǎn)率36.2%的太陽(yáng)能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率。

綜上，該項(xiàng)工作表明高熵策略為同時(shí)設(shè)計(jì)具有高活性和高穩(wěn)定性的納米催化劑的可行性，擴(kuò)大了納米催化劑的光熱催化應(yīng)用范圍。

Cu-based High-entropy Two-dimensional Oxide as Stable and Active Photothermal Catalyst. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38889-5

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葉金花/李亞光/張利強(qiáng)Nature子刊：高熵策略立大功！合成銅基高熵二維材料高效穩(wěn)定光熱催化RWGS

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