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?AM：對(duì)苯二胺超分子橋接電解質(zhì)-粘結(jié)劑，助力全固態(tài)鋰電

粘結(jié)劑是決定鋰離子電池電極結(jié)構(gòu)完整性和離子導(dǎo)電性的重要成分。然而，傳統(tǒng)粘結(jié)劑的導(dǎo)電性和耐久性不足以與固態(tài)電解質(zhì)一起使用。

圖1 材料表征

成均館大學(xué) Pil J. Yoo、三星SDI有限公司Youngugk Kim等提出了一種用于鋰離子二次電池的新型體系，該體系將電解質(zhì)和粘結(jié)劑結(jié)合成一個(gè)統(tǒng)一的結(jié)構(gòu)，這是通過使用對(duì)苯二胺（ppD）分子在母體粘結(jié)劑之間建立超分子橋來(lái)實(shí)現(xiàn)的。

研究發(fā)現(xiàn)，由于ppD的部分交聯(lián)效應(yīng)和電荷轉(zhuǎn)移結(jié)構(gòu)，與傳統(tǒng)母體粘結(jié)劑相比，所提出的策略可將離子導(dǎo)電性和機(jī)械性能提高6.4倍（PEO-pPD 的導(dǎo)電性達(dá)到3.73×10^-4 S cm^-1）和4.4倍（PAA-pPD的機(jī)械強(qiáng)度達(dá)到151.4 kPa）。

采用這種電池體系后，由于鋰離子預(yù)先均勻地分布在整個(gè)電池體系中，因此不需要預(yù)老化過程將鋰離子擴(kuò)散到電極上。

此外，與基于顆粒的全固態(tài)電池（ASSB）系統(tǒng)不同，由于聚合物具有填充空隙的可塑性，擬議的ASSB電池可以在沒有外部壓力的情況下穩(wěn)定運(yùn)行。

圖2 裸聚合物及其pPD橋接超分子相的離子電導(dǎo)率表征

憑借這些優(yōu)勢(shì)，粘結(jié)劑-電解質(zhì)一體電池設(shè)計(jì)有效地降低了電解質(zhì)/容量（E/C）比，實(shí)現(xiàn)了小于10 mg mAh^-1的貧電解質(zhì)操作條件，提高了電池的能量密度。進(jìn)一步，當(dāng)將LFP正極和鋰負(fù)極應(yīng)用于該系統(tǒng)時(shí)，在0.5 C的電流密度下，經(jīng)過100次循環(huán)后，最終實(shí)現(xiàn)了98.7%的容量保持率，平均庫(kù)侖效率達(dá)到99.7%。

總體而言，這項(xiàng)工作利用基于pPD的超分子成功地整合了電解質(zhì)和粘結(jié)劑的功能，該研究成果能為開發(fā)電解質(zhì)與活性材料之間具有優(yōu)化界面接觸的新型固態(tài)電池帶來(lái)啟發(fā)。

圖3 裸聚合物及其pPD橋接超分子的電池性能

p-Phenylenediamine-Bridged Binder-Electrolyte-Unified Supramolecules for Versatile Lithium Secondary Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202304803

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