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李斐課題組ACS Catalysis：雜金屬多酞菁修飾BiVO4表面，實現高效光催化水氧化

基于半導體的光催化水分解為氧氣和氫氣是一種有前途的人工光合作用。水的氧化過程是一個四電子轉移過程，其反應勢壘遠高于質子還原過程，這是整個水分解的瓶頸。金屬氧化物由于在水溶液中具有較高的穩定性，是目前水氧化反應中使用最多的光吸收劑。

其中，單斜態的BiVO₄是最顯著的候選材料之一，因為它具有適當的帶隙(Eg = 2.4 eV)用于可見光吸收、良好的帶邊位置和無毒性等內在優勢。然而，由于反應動力學差和光生電荷分離效率低，BiVO₄氧化水的效率遠遠低于理論值。解決這一關鍵問題的一個可行的辦法是用水氧化助催化劑對半導體表面進行改性。

基于此，大連理工大學李斐課題組將雜核酞菁聚合物(Fe_xCo_yPPc)沉積在BiVO₄表面，用于光催化高效水氧化。

實驗結果表明，最優的Fe₃CoPPc-BiVO₄光催化劑在可見光下(λ_LED = 420 nm)的產氧速率達到4557 μmol g^?1 h^?1，是純BiVO₄的97倍，以及是單金屬MPPc-BiVO₄(CoPPc-BiVO₄，524.5 μmol g^?1 h^?1 ；FePPc-BiVO₄，498.2 μmol g^?1 h^?1)的8-9倍。此外，XPS測量表明，異質金屬MPPc-BiVO₄的電子結構發生了改變，導致Co/Fe中心易于氧化，并促進了M-OOH物種的形成。

為了揭示MPPc在析氧過程中的作用并了解水活化的機制，基于FePPc-BiVO₄，CoPPc-BiVO₄和Fe₃CoPPc-BiVO₄的相關理論模型進行了DFT計算。實驗結果表明，與FePPc-BiVO₄和CoPPc-BiVO₄相比，Fe₃CoPPc-BiVO₄的Fe或Co位上獲得了更低的*OOH形成能。

值得注意的是，Fe和Co的共存使活性Co中心的d帶中心移動到接近費米能級，有效地降低了水氧化的RDS能壘，并最終促進Fe₃CoPPc-BiVO₄雜化體的OER動力學。總的來說，該項工作證明了分子催化劑優異的光催化性能，這為未來設計高效穩定的有機-無機雜化光催化劑以用于光催化水分解提供了指導。

Photocatalytic Water Oxidation by Surface Modification of BiVO₄ with Heterometallic Polyphthalocyanine. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01235

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