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范鳳茹/李劍鋒/南子昂JACS：超薄Pd中間層上活性氫起大作用，有效提高Ru的HOR速率

氫燃料電池是一種可持續的綠色能量轉換技術，能將化學能轉化為電能。氫氧化反應(HOR)是陰離子交換膜燃料電池(AEMFC)中的一個基本反應，在堿性條件下，其動力學受限于Volmer步驟(M-H_ad + OH^?→M + H₂O + e^?)。鉑(Pt)具有中等的氫結合能，被認為是理想的HOR催化劑，但Pt的高價格阻礙了AEMFC的發展。因此，開發低成本、高活性的無Pt陽極催化劑是實現AEMFCs進一步商業化的關鍵。

近日，廈門大學范鳳茹、李劍鋒和南子昂等以生長有Ru單分子層的Au@Pd核殼納米顆粒為HOR催化劑，其在堿性條件下表現出與Pt相當的高活性和優異的CO耐受性。并且，具有三層核殼納米結構的Ru基催化劑的活性與中間Pd層的厚度負相關(Au@Pd_x@Ru，其中x表示Pd層厚度為0.8、3.5和6.3 nm)。

電催化性能測試結果顯示，三種Ru基催化劑的活性隨著Pd層間厚度的減小而增加：在幾何電流密度為1 mA cm^?2時，Au@Pd_{6.3 nm}@Ru、Au@Pd_{3.5 nm}@Ru和Au@Pd_{3.5 nm}@Ru所需的HOR過電位分別為36 mV、21 mV和10 mV (相當于Pt/C)。此外，具有雙殼結構的Au@Pd_{0.8 nm}@Ru納米催化劑的活性顯著優于未修飾的Ru或Au@Pd催化劑，并且該納米催化劑還具有優異的穩定性，

原位表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，在堿性介質中，Au@Pd@Ru納米催化劑利用Pd中間層的儲氫能力在界面上“暫時”儲存活性氫，然后在“缺氫界面”上活性氫自發溢出與吸附在Ru上的反應中間體發生反應，從而在陽極電位下提高Ru的催化活性。

進一步分析表明，晶格擴展的Pd單分子層更有利于重要中間體OH_ad的吸附和活性氫的有效儲存和釋放，這對有效降低速率決定Volmer步驟的能壘起著至關重要的作用。總的來說，該項工作對于解決HOR中嗜氧金屬催化劑的失活問題具有重要意義，這也有助于合理設計先進的電催化劑以推動AEMFC的進一步發展。

Improving the Hydrogen Oxidation Reaction Rate of Ru by Active Hydrogen in the Ultrathin Pd Interlayer. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02604

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