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?復(fù)旦/商丘師范Chem：S2?和Na+共修飾高暴露Bi(110)面，實(shí)現(xiàn)安培級(jí)CO2-甲酸電合成

高效電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)生產(chǎn)高附加值甲酸鹽產(chǎn)品是一個(gè)有吸引力但仍具有挑戰(zhàn)性的研究課題。其中，Bi、Sn、In、Pd和Pb基材料是選擇性CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的有效催化劑候選材料，因?yàn)樗鼈儗?duì)關(guān)鍵的*OCHO中間體具有較好的吸附性能。

然而，由于在安培級(jí)總電流密度(|j_total|)下電解時(shí)的法拉第效率(FE<80%)較低，所報(bào)道的生產(chǎn)甲酸鹽(|j_formate|)的部分電流密度通常低于1 A cm^?2。此外，由于催化位點(diǎn)不足，該反應(yīng)所需的過電位仍然很高，無法同時(shí)穩(wěn)定*OCHO的結(jié)構(gòu)和抑制H₂的生成。

基于此，復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒和商丘師范學(xué)院羅干等開發(fā)了一種具有高暴露(110)面和硫陰離子和鈉離子同時(shí)改性的金屬鉍納米片(Bi(110)-S-Na)，用于高選擇性電催化CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽。

電化學(xué)CO₂RR測(cè)試結(jié)果顯示，Bi(110)-S-Na催化劑在?0.64 V時(shí)，總電流密度達(dá)到?1 A cm^?2，甲酸鹽的法拉第效率和部分電流密度分別為95.8%±2.8%和958±28 mA cm^?2；當(dāng)總電流密度上生到?3 A cm^?2時(shí)(?1.36 V)，甲酸鹽的法拉第效率和部分電流密度分別為83.5%±2.5%和2505±75 mA cm^?2。

此外，Bi(110)-S-Na還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在?1 A cm^?2電流密度下連續(xù)電解4000 s，甲酸鹽的法拉第效率從96%下降到80%；在?600 mA cm^?2下連續(xù)電解30小時(shí)，甲酸鹽的法拉第效率穩(wěn)定保持在85%，并且反應(yīng)催化劑形貌沒有發(fā)生明顯變化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Bi(110)面上*OCHO的形成能低于Bi(012)面，表明Bi(110)面對(duì)甲酸途徑表現(xiàn)出比Bi(012)更高的活性。此外，硫陰離子和鈉離子的共修飾改善了Bi-Bi金屬鍵，增強(qiáng)了*OCHO的電子局域化，并促進(jìn)了水的活化形成H*中間體，從而在抑制H₂產(chǎn)生的同時(shí)提高了甲酸的選擇性。

總的來說，該項(xiàng)工作設(shè)計(jì)和制備具有高度暴露(110)面金屬鉍納米片，并利用硫陰離子和鈉陽離子共同改性，這提高了目標(biāo)產(chǎn)物的部分電流密度以實(shí)現(xiàn)高速率CO₂電合成甲酸鹽。

Ampere-level CO₂-to-formate Electrosynthesis Using Highly Exposed Bismuth(110) Facets Modified with Sulfur-anchored Sodium Cations. Chem, 2023. DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.008

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