Appl. Catal. B:摻雜誘導的界面耦合增強效應實現高效全水解 2023年10月5日 上午12:31 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 22 在過去的幾十年里,全球的能源需求以驚人的速度增長,化石燃料的枯竭正使我們的世界面臨嚴重的能源危機。因此,尋找新能源對人類的可持續發展至關重要。在所有的可再生能源中,最理想的是氫,因為它具有零污染和高能量密度等優點。 在所有產氫方法中,電解水因其利用率高且無副產物而受到研究者的關注。電解水包括兩個半反應:陰極的析氫反應(HER)和陽極的析氧反應(OER)。貴金屬催化劑(Pt、Pd、Ru、Ir)對HER和OER具有良好的催化活性,但目前其高昂的成本使其難以在工業上應用。因此,研究人員制備高效、廉價的電解水催化劑至關重要。 基于此,西南大學何榮幸和李明以及廣西師范大學蘇煒(共同通訊)等人采用氮化、硫化法成功合成了一種雜原子摻雜的非均相界面催化劑Fe-CoN/CoS2,該催化劑展現出了優異的HER和OER性能。 本文首先測試了所有催化劑的OER性能。根據極化曲線可以發現,CoS2和CoN在10 mA·cm-2的電流密度下的過電位分別為273和286 mV,這表明它們的OER活性較差。摻雜Fe后,Fe-CoS2和Fe-CoN的過電位降低到252和280 mV,這表明Fe摻雜引起的電子轉移可以使材料具有更好的OER活性,但不明顯。 當CoS2與CoN形成異質界面(CoN/CoS2)時,過電位降低到237 mV,這表明CoS2與CoN之間存在協同作用,這種協同作用可以顯著提高催化劑的OER性能。而摻雜Fe后,Fe-CoN/CoS2催化劑在10 mA·cm-2的電流密度下具有154 mV的超低過電位,在高電流密度時也表現出類似的趨勢,這個值也比最近報道的不含貴金屬的OER催化劑要小得多。這一結果證實了摻雜誘導的界面耦合增強可以進一步提高異質界面的本征催化活性,并改善電子導電性,從而極大地提高了催化劑的OER性能。 之后,本文繼續在酸性條件下測試了催化劑的HER性能。測試極果表明,Fe-CoN/CoS2在10 mA·cm-2的電流密度下過電位僅為39 mV,這與Pt/C(24 mV)非常接近,并且超過了最近報道的催化劑。而在相同電流密度下,CoN/CoS2(52 mV)、Fe-CoS2(82 mV)和CoS2(110 mV)的過電位均遠高于Fe-CoN/CoS2,且在較高的電流密度下也有相同的趨勢。 考慮到Fe-CoN/CoS2在堿性條件下具有上述優異的HER和OER性能,本文在1 M KOH條件下測試了所有催化劑的全水解性能。正如所預料的那樣,Fe-CoN/CoS2只需要1.48 V的電壓就可以達到10 mA·cm-2的電流密度,遠低于CoN/CoS2(1.58 V)、Fe-CoS2(1.62 V)、CoS2(1.64 V)、Fe-CoN(1.65 V)、CoN(1.66 V)和RuO2||Pt/C(1.49 V)。 更重要的是,經過100小時的穩定性測試后,Fe-CoN/CoS2全水解體系的電流密度仍然保持86%,而RuO2||Pt/C在35小時后的穩定性則明顯下降。這些結果表明,Fe-CoN/CoS2是一種成本低、活性高、穩定性好的全水解催化劑。此外,根據XPS結果還可以發現,Fe的摻雜可以促進非均相界面處的電子耦合,導致界面極化明顯增強,極大地優化了界面附近的電子分布,顯著提高了催化劑的本征催化活性。 此外,本文的密度泛函理論(DFT)分析還表明,Fe的摻雜可以修飾異質界面周圍的電子結構,導致H*和含氧中間體的適度吸附,從而降低了催化劑HER和OER的能壘,提高了其本征活性??傊?,本文的研究結果為后續過渡金屬離子摻雜異質界面催化劑的設計提供了有效的指導。 Realizing Efficient Oxygen Evolution at Low Overpotential via Dopant-induced Interfacial Coupling Enhancement Effect, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122928. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122928. 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/05/00b3d3f8aa/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 阿貢實驗室/港科大AEM:用于高壓鋰離子電池的電解液聚合誘導的人工CEI 2023年10月23日 浙工大王鴻靜Nature子刊:CuSA-Rh MAs/CF同時電化學合成苯胺和生物質升級 2023年9月28日 西交宋江選AFM: 界面自適應粘結劑設計實現高容量、長循環的Si/C負極 2023年10月14日 他,清華大學「國家杰青/優青」,已發64篇Angew! 2024年5月27日 應化所張新波課題組JACS:新型鋰氧電池電解質 2023年10月15日 清華Angew:調控聚合物電解質溶劑化結構實現高壓鋰電池 2024年6月25日