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丁潔/劉玉山CEJ：Ru-RuO2/Mn-MoO2復合材料實現高效析氫、析氧、氧還原！

本世紀以來，不斷增加的能源需求和隨之而來的環境危機推動了對可持續能源轉換和存儲技術的探索，包括金屬-空氣電池和水電解槽。析氫反應(HER)、析氧反應(OER)和氧還原反應(ORR)是這些技術必不可少的反應。實際上，這些反應都面臨著高反應勢壘和反應動力學緩慢的問題，而高效的電催化劑是解決這些問題的關鍵。目前，貴金屬基材料仍被認為是最優異的電催化劑，如Pt和IrO₂。

然而，貴金屬催化劑的高成本、稀缺性和不穩定性極大地限制了這些催化劑的商業應用。此外，由于三種反應的性質不同，單一組分的電催化劑無法同時滿足所有的需求。解決這一問題的方法是對不同的反應使用不同的催化劑，但這將增加額外的設備和工藝的費用。另一種策略是制備經濟高效、穩定的多功能電催化劑，可同時用于HER、OER和ORR。與相對容易獲得的雙功能電催化劑相比，制備HER、OER和ORR三功能電催化劑仍然是一個挑戰。

基于此，鄭州大學丁潔和劉玉山(共同通訊)等人通過簡單的固相反應策略成功制備了一種新型三功能Ru-RuO₂/Mn-MoO₂(RRMM)電催化劑，該催化劑展現出了優異的催化性能。

本文利用典型的三電極體系測試了催化劑的電催化性能。測試結果表明，當Mo：Ru：Mn的摩爾比為1：1：1時，退火溫度為400 ℃時，催化劑(RRMM)具有最低的過電位和最小的Tafel斜率。與RuO₂(329 mV)、Ru/RuO₂(57 mV)、Ru/RuO₂/MoO₂(53 mV)、MoS₂(255 mV)、Mn-MoO₂(194 mV)、Ru/Mn-MoO₂(74 mV)和RMM前驅體(292 mV)相比，RRMM在10 mA cm^-2時的過電位最低，為15 mV。

與商業Pt/C相比，RRMM在10 mA cm^-2的電流密度下表現出具有競爭力的過電位，在較高的電流密度下依舊表現出較低的過電位。由于具有雙功能特性的Ru-RuO₂，RRMM也被用作OER電催化劑。與商業RuO₂(310 mV)、Ru/RuO₂(299 mV)、Ru/RuO₂/MoO₂(285 mV)和RMM(477 mV)相比，RRMM僅需要260 mV的低過電位就能達到10 mA cm^-2的電流密度，展現出了優異的OER性能。

為了驗證RRMM是否具有三功能特性，本文還在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中測試了催化劑的ORR活性。令人滿意的是，RRMM的起始電位(E_onset)為0.92 V，半波電位(E_1/2)為0.83 V，與Pt/C非常接近(E_onset=0.98 V，E_1/2=0.85 V)。

雖然RRMM的Tafel斜率(130 mV dec^-1)略高于Pt/C(103 mV dec^-1)，但遠低于Mn-MoO₂(341 mV dec^-1)、Ru/Mn-MoO₂(133 mV dec^-1)、RMM(276 mV dec^-1)。值得注意的是，Ru/RuO₂/MoO₂沒有ORR活性，這說明RRMM的ORR活性來源于MoO₂相中的Mn摻雜。

總之，本文利用簡單的固相反應(SPR)策略成功制備了一種新型的三功能RRMM電催化劑。本文的理論和實驗結果表明，RRMM中特定的催化組分促進了相應的氧化還原反應，其他的催化組分將起到輔助作用，或加速反應過程，或提高整個催化體系的穩定性。

在RRMM中，Ru NPs是HER的核心活性位點，RuO₂觸發了OER，Ru-RuO₂異質界面有利于反應中間體的吸附和脫附。除此之外，Mn摻雜的MoO₂還作為優異的基底，有利于催化劑表現出優異的穩定性。

更重要的是，Mn摻雜的MoO₂是ORR的主導成分，Ru-RuO₂和氧空位(V_O)有效地調節了Mn摻雜MoO₂的電子結構，促進了電子轉移。值得注意的是，根據RRMM優異的HER和OER性能，本文將RRMM電催化劑同時作為陰極和陽極構建了RRMM/NF||RRMM/NF全水解體系。

測試后發現，RRMM/NF||RRMM/NF只需要1.53 V的低電壓就能達到10 mA cm^-2的電流密度，優于Pt/C/NF||RuO₂/NF(1.57 V)和NF||NF(1.93 V)。總之，本文的簡單合成策略將為制備高性能、多功能電催化劑提供一條新的途徑。

Tri-Functional Ru-RuO₂/Mn-MoO₂ Composite: A High Efficient Electrocatalyst for Overall Water Splitting and Rechargeable Zn-Air Batteries, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143760.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143760

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