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王澳軒/唐山/羅加嚴(yán)AM：機(jī)械電化學(xué)促進(jìn)鋰金屬負(fù)極的鋰原子擴(kuò)散和消除累積應(yīng)力

枝晶的產(chǎn)生是由高擴(kuò)散能壘導(dǎo)致的鋰原子在鋰電極表面的局部聚集引起的。適當(dāng)?shù)膽?yīng)力可以產(chǎn)生晶格應(yīng)變，降低擴(kuò)散能壘，從而加速鋰原子在成核過程中的擴(kuò)散。擴(kuò)散通量（J）與靜應(yīng)力直接相關(guān)。這可以通過使用柔軟的聚合物基底來實(shí)現(xiàn)，在鋰沉積過程中，聚合物變薄會(huì)在鋰上產(chǎn)生拉伸應(yīng)力。

在鋰生長后期，隨著沉積容量的增加，內(nèi)應(yīng)力會(huì)隨著電鍍過程而累積。當(dāng)內(nèi)應(yīng)力超過鋰的屈服強(qiáng)度（0.8 MPa）時(shí)，沉積物會(huì)被粉碎。3D彈性主體可以抑制體積膨脹并釋放內(nèi)應(yīng)力。

因此，具有軟骨架的3D彈性主體通過促進(jìn)鋰原子擴(kuò)散和釋放累積應(yīng)力以及連續(xù)沉積，可以緩解鋰成核和生長過程中的應(yīng)力。

在此，天津大學(xué)王澳軒團(tuán)隊(duì)、大連理工大學(xué)唐山團(tuán)隊(duì)和上海交通大學(xué)羅加嚴(yán)團(tuán)隊(duì)等建立了力學(xué)-電化學(xué)耦合系統(tǒng)，發(fā)現(xiàn)拉伸應(yīng)力可以誘導(dǎo)鋰的平滑沉積。密度泛函理論（DFT）計(jì)算和有限元法（FEM）模擬證實(shí)，當(dāng)鋰箔處于拉伸應(yīng)變下時(shí)，可以降低鋰原子的擴(kuò)散能壘。通過附著在鋰上的粘性共聚聚酯層可以對(duì)鋰箔產(chǎn)生拉伸應(yīng)力。

本文進(jìn)一步通過為共聚物鋰雙層引入3D彈性導(dǎo)電聚氨酯（CPU）主體來進(jìn)一步制備彈性鋰金屬負(fù)極（ELMA），以釋放累積的內(nèi)應(yīng)力并抵抗體積變化。ELMA可以在10%的應(yīng)變下承受數(shù)百次重復(fù)的壓縮釋放循環(huán)。

LMB與ELMA和NCM811正極配對(duì)可以在4 mAh cm^-2正極容量、2.86 g Ah^-1電解質(zhì)與容量比（E/C）和1.8負(fù)極與正極容量比（N/P）的實(shí)用條件下，使用鋰箔，運(yùn)行超過250次循環(huán)，容量保持率為80%。

圖1. 拉伸應(yīng)力促進(jìn)鋰原子擴(kuò)散

總之，作者提出了一種機(jī)械電化學(xué)方法來抑制深度循環(huán)下鋰枝晶的形成和電流的波動(dòng)。實(shí)驗(yàn)證明，施加在鋰金屬負(fù)極上的拉伸應(yīng)力可以抑制鋰枝晶的形成，并通過DFT計(jì)算和FEM模擬揭示了拉伸應(yīng)力驅(qū)動(dòng)鋰原子擴(kuò)散的機(jī)制。拉伸應(yīng)力可以通過設(shè)計(jì)的鋰粘合劑共聚物減薄來提供，并且彈性復(fù)合負(fù)極是通過將鋰通過壓延置于共聚物涂層的3D彈性CPU支架中來產(chǎn)生的。彈性復(fù)合電極可以在10%的應(yīng)變下承受數(shù)百次重復(fù)的壓縮-釋放循環(huán)，并通過壓縮變形釋放累積的應(yīng)力。

因此，在面積容量為3mAh cm^-2的情況下，在3 mA cm^-2的電流密度下，彈性電極的每個(gè)循環(huán)僅允許0.2%的體積膨脹。在E/C比為2.86 g Ah^-1、N/P比為1.8的實(shí)際條件下，與高面積負(fù)載商用NCM811正極配對(duì)的全電池顯示出增強(qiáng)的循環(huán)性能，在250次循環(huán)后具有80%的容量保持率。總的來說，這項(xiàng)工作不僅從力學(xué)角度揭示了Li枝晶抑制機(jī)制，而且為其他金屬電極系統(tǒng)提高其循環(huán)性能提供了可行的策略。

圖2. 鋰金屬電池的電化學(xué)性能

Mechano-Electrochemically Promoting Lithium Atom Diffusion and Relieving Accumulative Stress for Deep-Cycling Lithium Metal Anodes,Advanced Materials??2023 DOI:?10.1002/adma.202302872

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