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吳仁兵/潘洪革ACS Catalysis：摻雜惰性Mg，構(gòu)建高熵層狀氫氧化物以提升析氧反應(yīng)的活性/穩(wěn)定性

析氧反應(yīng)(OER)在電化學(xué)水分解、金屬-空氣電池等可再生能源技術(shù)中占有重要地位。然而，由于四電子轉(zhuǎn)移過(guò)程的緩慢動(dòng)力學(xué)，OER反應(yīng)嚴(yán)重限制了這些電化學(xué)技術(shù)的轉(zhuǎn)化效率。

目前，RuO₂和IrO₂被認(rèn)為是OER的基準(zhǔn)電催化劑，但貴金屬價(jià)格昂貴和稀缺性嚴(yán)重限制了它們的大規(guī)模應(yīng)用。因此，探索高效的非貴金屬基OER電催化劑具有重要意義。

根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，鎳基層狀雙氫氧化物(LDHs)是堿性介質(zhì)中析氧反應(yīng)活性較高的催化劑，但其穩(wěn)定性較差，而堿土金屬離子的引入能夠提高鎳基LDHs對(duì)OER的催化活性和穩(wěn)定性。

基于此，復(fù)旦大學(xué)吳仁兵和浙江大學(xué)潘洪革等開發(fā)了一種Mg參與的高熵工程策略，能夠同時(shí)提高FeNi基層狀雙氫氧化物(LDHs)對(duì)OER的催化活性和穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，結(jié)構(gòu)熵增加、吉布斯自由能降低的FeCoNiMg-LDH (HE-LDH)的構(gòu)建以及Mg-O界面鍵的形成可以有效地穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)并緩解相分離及相變，從而提高催化劑的穩(wěn)定性。

此外，由高熵配位引起的協(xié)同電子耦合提供了自旋極化態(tài)和高費(fèi)米能級(jí)的活性Ni，優(yōu)化了中間體的吸附能并加速了OER動(dòng)力學(xué)，進(jìn)一步提升了OER活性。

因此，所制備的HE-LDH催化劑在100 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位低至302 ± 5 mV，Tafel斜率為75 mV dec^?1，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的FeNi-LDH基催化劑。

此外，該催化劑在300 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行超過(guò)60小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性衰減，表明引入Mg²⁺能夠有效提升FeNi-LDH基催化劑的穩(wěn)定性。總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作不僅為高熵配合物的組成-活性-穩(wěn)定性提供了機(jī)理性的認(rèn)識(shí)，而且為設(shè)計(jì)高活性、高穩(wěn)定性的先進(jìn)OER催化劑提供了指導(dǎo)。

Inert Mg Incorporation to Break the Activity/Stability Relationship in High-Entropy Layered Hydroxides for the Electrocatalytic Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c00786

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