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探索可再生、清潔的能源來緩解傳統化石燃料的消耗已經成為當今世界的一個至關重要的話題，其中高熱值和零排放的氫能受到了廣泛關注。在眾多產氫技術中，電解水是最具發展前景的大規模產氫技術之一。

然而，電解水面臨的主要問題是全水解效率仍然受到析氧反應(OER)的限制，利用貴金屬催化劑(IrO₂和RuO₂)是克服OER緩慢動力學的有效途徑，但高昂的成本和貴金屬的低儲量限制了貴金屬材料的進一步應用。幸運的是，一些非貴金屬電催化劑已經被驗證具有高催化活性和良好的穩定性，并且結合界面工程、電子調控可以使得這些催化劑的性能“更上一層樓”。

基于此，江蘇大學沈小平和上海大學杜飛虎(共同通訊)等人利用雙金屬金屬-有機骨架(MOF)和原位硫摻雜制備了一種新型的OER電催化劑(S-NiFe(CN)5NO)，該催化劑不負眾望的展現出了優異的催化性能。

為了明確S摻雜對催化劑催化性能的影響，本文在1.0 M KOH溶液中，利用典型的三電極體系測試了NiFe(CN)5NO和S-NiFe(CN)5NO的OER活性，并與商業RuO₂進行比較。根據線性掃描伏安法(LSV)曲線數據可以看出，S-NiFe(CN)5NO催化劑的起始電位(E_onset)比RuO₂小，不同S含量的S-NiFe(CN)5NO的催化活性均優于NiFe(CN)5NO，這表明S的摻雜可以顯著提高催化劑的催化活性。

更重要的是，在電流密度為10 mA cm^-2時，S-NiFe(CN)5NO-500催化劑的過電位最小，僅為274 mV，這有力的證明了S-NiFe(CN)5NO-500具有優異的OER催化活性。值得注意的是，NiFe(CN)5NO、S-NiFe(CN)5NO-250、S-NiFe(CN)5NO-500、S-NiFe(CN)5NO-750和RuO₂的Tafel斜率分別為121.8、82.8、54.4、115.9和144.5 mV dec^-1，S-NiFe(CN)5NO-500最小的Tafel斜表明其反應動力學最快，這也是其催化性能優異的重要原因。總的來說，S-NiFe(CN)5NO-500表現出最好的OER性能，而過量的S摻雜對S-NiFe(CN)5NO的催化活性有不利影響。

考慮到實際需求，本文在0.1 M KOH下繼續測試了催化劑的OER性能。通常，催化劑的活性隨著電解質中OH^–濃度的降低而降低，但是S-NiFe(CN)5NO-500在0.1 M KOH (356 mV@10 mA cm^-2)下的過電位只比在1.0 M KOH下的過電位高82 mV，其在0.1 M KOH(69.5 mV dec^-1)中的Tafel斜率也只比在1.0 M KOH中大15.1 mV dec^-1，這說明S-NiFe(CN)5NO-500不僅具有優異的OER性能還具有一定的實際應用的潛力。

為了研究S摻雜對催化劑OER催化活性的影響機理，本文利用密度泛函理論(DFT)計算對構建的NiFe(CN)5NO和S-NiFe(CN)5NO模型進行了理論研究。首先，態密度(DOS)結果表明，S-NiFe(CN)5NO的帶隙明顯小于NiFe(CN)5NO，表明S-NiFe(CN)5NO具有更高的電導率和更大的載流子濃度。此外，S-NiFe(CN)5NO在費米能級附近呈現出許多新的電子態，因此更多的電子可以在界面處被活化和轉移。之后，本文還計算了催化劑OER每一步驟的吉布斯自由能，確定了催化劑的速率決定步驟(RDS)和限制反應能壘。

根據計算結果可以得知，NiFe(CN)5NO和S-NiFe(CN)5NO的RDS分別是^*OH和^*O的形成，但是S-NiFe(CN)5NO(1.07 V)的總反應過電位遠低于NiFe(CN)5NO (1.43 V)，這更加有力的證明了S摻雜有利于改善催化劑的OER性能。結合本文的實驗結果以及計算結果可以明確：本研究為設計和合成高效的S摻雜雙金屬MOFs水分解電催化劑提供了一種有效的策略。

Sulfur-doped NiFe(CN)5NO nanoparticles as efficient electrocatalysts for oxygen evolution reaction, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d3ta00635b.

https://doi.org/10.1039/D3TA00635B.

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沈小平/杜飛虎JMCA：S摻雜NiFe(CN)5NO納米粒子實現高效析氧

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