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光催化制氫技術是一種將太陽能轉化為清潔燃料的環保、經濟的技術。自TiO₂率先被用于光催化水分解的研究以來，各種無機半導體得到了廣泛的探索。然而，許多無機半導體具有相對較大的帶隙，這限制了太陽能的有效轉換。相比之下，有機半導體的可調控的電子結構和更寬的光吸收能力，吸引了大量研究人員的注意力，這也推動了太陽能產氫的進步。

基于此，復旦大學郭佳等人采用溶劑熱法將鎳(II)離子固定到含2，2′-聯吡啶的二維共價有機骨架(COF)中，形成穩定的配位基序，實現了高效的光催化產氫。

本文的光催化產氫實驗在可見光照射下進行(λ>420nm)，并利用抗壞血酸作為犧牲劑，Pt作為助催化劑。測試后發現，一系列的TpBpy-NiX(X=1%，2%，3%，10%和20%)在可見光下可以實現穩定的析氫。其中，TpBpy-Ni2%的析氫速率最高，可達到513 μmol h^-1，約為TpBpy-COF的2.5倍。

值得注意的是，TpBpy-Ni2%的光催化性能也超過了許多報道的光催化劑。然而，隨著配位Ni(II)含量的增加(X>2%)，由于強烈的光阻效應，TpBpy-NiX的輻射敏感性相應降低，影響了催化劑的產氫速率。

當TpBpy-Ni2%的添加量在5.0 mg、7.0 mg、10.0 mg、20.0 mg時，析氫速率分別達到425 μmol h^-1(85.0 mmol h^-1 g^-1)、510 μmol h^-1(72.8 mmol h^-1 g^-1)、513 μmol h^-1(51.3 mmol h^-1 g^-1)和528 μmol h^-1(26.4 mmol h-1 g^-1)，而與之形成鮮明對比的是，與TpBpy-COF相比，RT-TpBpy-Ni2%和RT-TpBpy-Ni20%的析氫速率只是略有增加。

表觀量子效率(AQE)同樣是評估催化劑光催化性能的重要參數，本文在420、475、550、600和700 nm的波長下研究了TpBpy-Ni2%的AQE。

測試結果表明，TpBpy-Ni2%在475 nm處的AQE為5.3%，與報道的COFs相當。隨著波長的增加，TpBpy-Ni2%在600 nm處的AQE為0.38%，相應地析氫速率(1.1 mmol g^-1 h^-1)約為TpBpy-COF(0.34 mmol g^-1 h^-1)的3倍。

之后在700 nm的輻照條件下，TpBpy-Ni2%依舊可以明顯的檢測到氫氣生成(29 μmol g^-1 h^-1)，而TpBpy-COF和RT-TpBpy-Ni2%則不能。隨著波長不斷向λ>700 nm移動時，TpBpy-Ni2%出人意料地保持了活性(95 μmol g^-1 h^-1)。以上結果有力的證明了TpBpy-Ni2%具有優異的光催化性能。

本文應用一系列光譜技術來了解TpBpy-Ni2%的獨特光物理行為。由于Ni(II)和2，2′-Bpy之間的相互作用促進了電荷分離，TpBpy-Ni2%和RT-TpBpy-Ni2%在420 nm的光致發光減弱。

此外，相比于TpBpy-COF，TpBpy-Ni2%和RT-TpBpy-Ni2%在Nyquist圖中表現出更高的光電流響應和更小的半圓直徑，表明其界面電荷載流子的有效轉移，也就是說，TpBpy-Ni2%比RT-TpBpyNi2%具有更好的光物理性能，平面配位結構更有利于反應動力學。

除了一些列的光譜表征，本文的其他研究結果還表明本文對二維COF進行的溶劑熱處理，使2，2′-Bpy部分的單鍵扭轉與Ni²⁺離子配位，由此產生的COF-Ni²⁺絡合物具有獨特的金屬到配體的電荷轉移以及加寬的可見光吸收，并且在光催化反應中，本文的復合物可以作為全色光催化劑。總之，本研究不僅為二維COFs與過渡金屬的功能化鋪平了道路，而且為基于COFs的配位結構與光催化性能之間的相關性研究提供了新的思路。

Stable immobilization of nickel ions on covalent organic frameworks for panchromatic photocatalytic hydrogen evolution, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202217527.

https://doi.org/10.1002/anie.202217527.

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Angew.：鎳離子在共價有機骨架上的穩定固定可用于全色光催化析氫

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