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調整電催化劑的電活性表面種類，是實現(xiàn)高效析氧反應（OER）的重大挑戰(zhàn)?；诖耍?strong>中南大學潘軍研究員和譚鵬飛博士等人報道了一種創(chuàng)新的原位浸出策略，通過陽離子氧化調節(jié)，以實現(xiàn)這些催化劑的活性自重構。釩（V）作為陽離子被引入硫化鎳（Ni₃S₂）中，在低氧化電位下被氧化，導致隨后浸出到電解質中并引發(fā)自重構（記為V-NiS）。

通過operando拉曼光譜發(fā)現(xiàn)，從V-Ni₃S₂到Ni(OH)₂再到NiOOH的結構演變?yōu)槿竭^渡。自重構的V-NiS在電流密度為10 mA cm^-2下僅需155 mV的超低過電位，優(yōu)于無V的Ni₃S₂和許多其他先進的催化劑。

通過DFT計算，作者研究了自重構V的來源。態(tài)密度（DOS）研究表明，在費米能級附近的V-NiS的電子態(tài)明顯高于NiS，表明費米能級上元素的軌道雜化更大，從而促進了電荷轉移。V原子取代Ni原子導致電子重新分布，電荷密度的變化證明了這一點。特別是，電荷密度差等值線圖顯示了從Ni到S的定向電荷轉移，表明了Ni-S鍵的共價特征。

當V取代Ni時，指向性減弱，表明V-S鍵表現(xiàn)出離子特征，更容易被氧化浸出。對比Ni-S鍵，V-S鍵更容易斷裂，從而促進了OER過程中自重構過程的啟動。摻入后V的Bader電荷遠高于取代后Ni的Bader電荷，顯示出電離程度有序增加，更有利于浸出。

此外，V原子的引入引起了周圍S原子之間電荷的重新分配，破壞了Ni₃S₂結構內部的對稱性，使其具有活性。

Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Lett., 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00885.

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中南大學Nano Letters：自重構策略！V-NiS實現(xiàn)高效水氧化

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