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眾所周知，電催化是發生在電催化劑表面與各種電解質之間的界面上的過程。在過去的幾十年里，絕大多數的研究工作都致力于合成新的和經濟有效的催化材料，以追求高的催化性能。然而，電催化劑的基本特性——穩定性，至今尚未得到深入的研究和認識，而較差的穩定性大大限制了電催化的實際應用。

例如，涉及兩個半反應的全水解，即陰極上的析氫反應(HER)和陽極上的析氧反應(OER)，由于外加電位和惡劣環境的影響，發生在兩個電極上的反應需要催化劑具有優異的穩定性。然而，由于缺乏研究，電解池中電化學反應過程中電極保持在穩定狀態的基本催化機制仍然不清楚。

基于此，北京科技大學張博威和吳俊升、中國科學院金屬研究所Chen Chunjin、南洋理工大學黃一中(共同通訊)等人主要研究了FeCoNiRu高熵合金(HEA)的穩定性與其催化效率的關系，重要的是該催化劑不僅能夠高效地同時進行HER和OER，而且對HER和OER還具有長期穩定性。

本文的電化學測試結果表明，FeCoNiRu-450具有與商業Pt/C相當的最佳HER催化活性，FeCoNiRu-450僅需要40 mV的過電位就能達到10 mA cm^-2的電流密度，小于FeCoNiRu-350(122 mV)、FeCoNiRu-400(61 mV)、FeCoNiRu-500(117 mV)和商業RuO₂(87 mV)，同時FeCoNiRu-450的電催化HER性能也優于最近報道的HEAs和貴金屬電催化劑。

此外，對于實際應用而言，電催化劑的長期穩定性被認為比催化活性更重要。在反應條件下，通過計時電流法測試評估了FeCoNiRu-450電催化劑的穩定性，正如預料的那樣，FeCoNiRu-450具有優異的穩定性。

同時，本文還對制備的電催化劑的OER性能進行了測試。線性掃描伏安(LSV)曲線表明，與FeCoNiRu-350(304 mV)、FeCoNiRu-400(269 mV)、FeCoNiRu-500(276 mV)、商業RuO₂(258 mV)和商業Pt/C(346 mV)相比，FeCoNiRu-450具有最佳的OER性能，達到10 mA cm^-2的電流密度所需的過電位值最小，僅為243 mV，FeCoNiRu-450的電催化OER性能同樣優于近期報道的HEAs和貴金屬基催化劑。

值得注意的是，計時電流法測試表明FeCoNiRu-450也具有優異的OER穩定性。結合FeCoNiRu-450優異的HER和OER性能，本文在1 M KOH中，將FeCoNiRu-450同時作為陰極和陽極進行了全水解性能測試。

測試結果表明，FeCoNiRu-450的全水解性能(1.563 V@10 mA cm^-2)要優于由商業貴金屬形成的雙電極體系(1.565 V@10 mA cm^-2)，此外，FeCoNiRu-450還顯示出優異的全水解穩定性，以上結果充分證明了FeCoNiRu-450的應用潛力。

綜上所述，本研究成功制備了FeCoNiR高熵合金電催化劑，并通過測試證明其對全水解的兩個半反應具有較高的催化效率和良好的長期穩定性。結果表明，分散在催化劑表面的本征中空活性位點對HER和OER的高性能有重要貢獻。

然而，當受到外部電位/電流的作用時，尖晶石結構中保留的相同的中空活性中心從高熵合金電催化劑中保留下來，它們對H⁺和OH^–敏感并促進了相應的HER和OER這也揭示了催化劑在長期的穩定性測試后仍然保持較高的催化活性的原因。

此外，Ru在催化劑中的調節作用導致了表面晶格的變形和缺陷，也加快了催化劑HER和OER的速率。結合以上結果可以得知，這項工作為電催化劑在HER和OER的反應條件下的表面重構提供了新的見解，并為評價催化劑的催化效率-穩定性關系提供基準。

Self-reconstructed spinel surface structure enabling the long-term stable hydrogen evolution reaction/oxygen evolution reaction efficiency of FeCoNiRu high-entropy alloyed electrocatalyst, Advanced Science, 2023, DOI: 10.1002/advs.202300094.

https://doi.org/10.1002/advs.202300094.

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