由于傳輸限制以及電極界面上遲緩的Li⁺動力學，鋰基電池在低溫（<0℃）下的運行是具有挑戰性的。在低溫下通過固體電解質間相（SEI）的脫溶劑化、電荷轉移和傳輸之間的復雜關系尚未得到很好的理解，這阻礙了電解液的發展。

圖1 電解液表征

喬治亞理工學院Matthew T. McDowell等開發了一種基于醚/氫氟醚和氟代碳酸乙烯酯（FEC）的三元溶劑電解液，以改善低溫下的鋰循環，并進一步揭示了局部溶劑化結構對界面Li⁺動力學和SEI化學的影響。

研究發現，在由DOL/TTE（1:1體積比）+FEC（10體積%）以及雙三氟甲烷磺酸鋰（LiTFSI）鹽組成的電解液中，鋰負極在低溫下具有相對較高的庫倫效率（CE）（在-20℃和-40℃時分別為95.1%和93.3%），這超過了基于DOL/DME的電解液。由TTE共溶劑引起的Li⁺溶劑化結構的變化導致了低溶劑化能和更普遍的Li⁺-FEC配位，使無機物豐富的SEI成為可能，這都有利于提高界面動力學。

圖2 Li金屬在不同溫度下的循環性能及形貌

研究顯示，在預循環步驟中產生的SEI的化學特性與Li⁺脫溶劑化和鋰金屬成核進一步相關聯。此外，TTE共溶劑對于與高壓正極的界面也是有利的，因為它在相對于Li/Li⁺的電位超過4.0V時抑制了電解液的氧化，從而使NMC622/鋰電池在-40℃下實現了全電池循環。這些結果證明了控制液態電解液內的分子相互作用對提高低溫電池性能的重要性。

圖3 全電池性能

Controlling Solvation and Solid-Electrolyte Interphase Formation to Enhance Lithium Interfacial Kinetics at Low Temperatures. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302778