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全球對脫碳的需求加速了可再生能源的發展。然而，可再生太陽能和風能的間歇性限制了它們的大范圍應用。最近，電解水作為一種吸引人的綠色技術，通過生成清潔能源載體H₂和副產物O₂，將可再生能源的間歇性電力轉化為化學鍵，并將其儲存起來。

氫氣和氧氣結合產生的水作為唯一的產物可以通過氫質子交換膜燃料電池(PEMFCs)產生電能，這是一種具有吸引力的零排放電源，可用于各種應用，如汽車。為了大規模地應用這種氫能系統，基于Pt的電催化劑的合理設計對于克服析氫反應(HER)和氧還原反應(ORR)的過電位至關重要。

基于此，南洋理工大學Wang Yong、Kedar Hippalgaonkar、劉政和黃一中，以及新加坡科技研究局Gong Na(共同通訊)等人制備了一系列有序度可調的多組分金屬間化合物Pt₄FeCoCuNi納米顆粒，該催化劑不負眾望的展現出了優異的HER和ORR性能。

為了將晶體結構與催化劑的電催化活性聯系起來，本文首先測試了無序、部分有序和高度有序的催化劑以及對比催化劑在1 M KOH中的HER性能。根據線性掃描曲線可以發現，與其他催化劑相比，已有的S-C催化劑的HER活性可以忽略不計。

高度有序的Pt₄FeCoCuN只需要20 mV的過電位就可以達到10 mA cm^-2的電流密度，這遠遠低于部分有序和無序的Pt₄FeCoCuNi(分別為32和47mV)以及商業Pt/C(38mV)。較低的過電位意味著較少的能源浪費，因此高度有序的Pt₄FeCoCuN可以有效的應用于催化反應。

之后，本文在0.1 M HClO₄中測試了電催化劑的ORR性能。與HER測試相同，對比催化劑S-C的ORR活性可忽略不計，高度有序的Pt₄FeCoCuNi的半波電位(E_1/2)為0.943 V，高于部分有序和無序的Pt₄FeCoCuNi的半波電位(分別為0.927和0.910 V)。

為了進一步比較催化劑的本征ORR活性，本文還計算了催化劑的質量活性。不出所料的是，高度有序的Pt₄FeCoCuNi在0.9 V_RHE下，具有3.78 A mg_Pt^-1的質量活性，優于部分有序和無序的催化劑(分別為1.84和0.86 A mg_Pt^-1)。

為了分析催化劑催化性能優異的原因，本文通過X射線光電子能譜(XPS)確定了Pt₄FeCoCuNi的d帶中心，研究了晶體結構對催化劑電子結構的影響。根據d帶中心理論，d帶中心對中間體的吸附強度起著至關重要的作用。

具體來說，d帶中心的下移會導致吸附減弱，反之亦然。研究后發現，與Pt₄FeCoCuNi相比，S-C對價帶譜(VBS)的貢獻可以忽略不計，這表明不同有序度的Pt₄FeCoCuNi的VBS差異是由于Pt₄FeCoCuNi本身而不是因為S-C。VBS結果表明，高有序度的催化劑的d帶中心位置最接近費米能級，且從高度有序、部分有序到無序催化劑的d帶中心有下降趨勢。

因此，有序度的降低會導致d帶中心的下移，從而減弱ORR和HER中間體的吸附能。總之，高度有序的晶體結構和高熵的協同作用使催化劑具有良好的催化穩定性和活性，本文工作建立的結構-性能關系也將為催化劑的合理設計提供指導。

Ordering-dependent hydrogen evolution and oxygen reduction electrocatalysis of high-entropy intermetallic Pt₄FeCoCuNi, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202302067.

https://doi.org/10.1002/adma.202302067.

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AM：高熵金屬間化合物Pt4FeCoCuNi實現高效析氫和氧還原反應

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