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通過電解水制氫是一種有潛力的方法，因為它不僅可以在20~25℃的環(huán)境溫度下工作，其還具有高法拉第效率，產(chǎn)生的副產(chǎn)物還對環(huán)境沒有危害。然而，貴金屬(如Pt)是目前最優(yōu)異的析氫反應(yīng)(HER)電催化劑，因為它們具有良好的電催化活性和快速的HER動力學(xué)，從而可以實現(xiàn)高效的商業(yè)電解水。但是使用高成本的貴金屬對大規(guī)模生產(chǎn)氫氣有極大的限制，因此在目前的研究場景中，開發(fā)高性能、低成本、非貴金屬和穩(wěn)定的電催化劑是十分有意義的。

基于此，韓國亞洲大學(xué)Byungmin Ahn和In Sun Cho(共同通訊)等人制備了一種V_xCuCoNiFeMn(x=0,0.5和1.0)高熵合金(HEAs)催化劑，以確定V在提高催化劑HER活性中的積極作用。

本文使用三電極體系在1 M KOH中對催化劑的催化性能進行了性能測試。研究發(fā)現(xiàn)，對比催化劑Control-HEA的HER活性最低，其在50 mA cm^-2的電流密度下的過電位(η₅₀)為422 mV，而V_0.5-HEA的η₅₀則降低至344 mV，比Control-HEA低約80 mV。雖然V_0.5-HEA與Control-HEA相比，HER性能有所提高，但是V_1.0-HEA具有最優(yōu)異的HER活性，η₅₀為250 mV，比Control-HEA低約170 mV，與Pt/C(η₅₀為207 mV)相當(dāng)。

此外，本文還比較了V_1.0-HEA和其他最近報道的HEA催化劑的堿性HER活性。值得注意的是，V_1.0-HEA比其他非貴金屬的HEA表現(xiàn)出更高的HER活性，這也表明在HEA中引入V可以大大提高催化劑在高電流密度下的HER活性。

此外，本文還在1 M KOH電解質(zhì)中測試了V_1.0-HEA，V_0.5-HEA和Control-HEA的析氧反應(yīng)(OER)活性。測試后發(fā)現(xiàn)，V_1.0-HEA達到50 mA cm^-2的OER電流密度的過電位(370 mV)，分別比Control-HEA(473 mV)和V_0.5-HEA(417 mV)低約100和50 mV。值得注意的是，其性能與商業(yè)OER電催化劑RuO₂(355 mV)相當(dāng)。

之后，根據(jù)HEA的雙功能活性，本文構(gòu)建了V_1.0-HEA||V_1.0-HEA雙電極體系。不出所料的是，在電流密度為25 mA cm^-2時，V_1.0-HEA||V_1.0-HEA所需的電壓為1.85 V，遠低于Control-HEA||Control-HEA(2.1 V)。這些結(jié)果強烈表明，V的引入可以同時提高催化劑的HER和OER活性，并使得催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的全解水性能。

之后，本文通過密度泛函理論(DFT)計算了解了催化劑的HER過程的反應(yīng)動力學(xué)。根據(jù)計算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，Control-HEA表現(xiàn)出最高的水解離能壘(ΔG_(H2O)為-2.594 eV)，相比之下，在引入V后，V_0.5-HEA和V_1.0-HEA的ΔG_(H2O)值分別大大降低至-2.108和-1.614 eV，這表明其具有較快的Volmer過程。

此外，對于Control-HEA，其氫吸附自由能(ΔG_H*)為-0.477 eV，而V_0.5-HEA和V_1.0-HEA的ΔG_H*則分別為-0.393和-0.128 eV，這表明HEA表面的氫吸附過程顯著增強，這也說明了V_1.0-HEA的HER活性的提高是通過促進氫吸附/脫附步驟實現(xiàn)的。

總體而言，非氧化物基電催化劑，特別是具有高電子態(tài)的金屬/合金，與它們對應(yīng)的氧化物相比，可能具有最適中的中間產(chǎn)物結(jié)合能，這意味著氫吸附自由能可以接近0 eV，從而促進快速的氫吸附(H^*)和氫氣的生成，從而實現(xiàn)高效的電解水。

此外，電催化劑的金屬性質(zhì)通常比金屬氧化物提供更高效的電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)。總之，本文的研究方法可以促進未來非貴金屬和高活性HEA催化劑的發(fā)展。

Complementary Functions of Vanadium in Boosting Electrocatalytic Activity of CuCoNiFeMn High-Entropy Alloy for Water Splitting, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202301153.

https://doi.org/10.1002/adfm.202301153.

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