氫由于其清潔的特性和高能量密度，被認為是傳統礦物燃料最有前途的替代品之一。在眾多的制氫方法中，電化學水分解技術是一種成本低廉、環境友善低廉的制氫技術，一直受到人們的廣泛關注。然而，析氧反應(OER)涉及復雜的四質子偶合電子轉移反應過程，嚴重阻礙了整個電催化水分解過程。

到目前為止，Ir或Ru基材料仍然是OER的基準催化劑，但貴金屬催化劑高昂的價格嚴重阻礙了其大規模應用。因此，開發低成本、高活性、高耐久性的非貴金屬基電催化劑用于高效催化OER迫在眉睫。

基于此，武漢大學趙焱和湖北工程學院王兆陽等采用協同腐蝕沉淀法(CEP)制備了具有非晶/晶相和元素梯度分布的空心CoNiFe-LDH納米籠。

所制備的CoNiFe-LDH納米籠具有中空多孔結構，增加了電解質與電催化劑之間的接觸界面，縮短了傳質和電子轉移的距離；非晶/晶態復合結構的協同效應賦予了催化劑優異的電催化活性和穩定性。更重要的是，獨特的元素梯度分布導致了成分梯度，這可以提供異質結效應，并在調節形態和電子結構方面發揮重要作用。

因此，在堿性條件下，所制備的CoNiFe-LDH催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為257 mV，Tafel斜率為31.4 mV dec^?1；CoNiFe-LDH在10 mA cm^?2電流密度下連續運行60小時后僅顯示出約7%的過電位衰減，表明其具有優異的穩定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，CoNiFe的過電位(0.78 V)低于NiFe-LDH (1.12 V)，表明Co有效地改變了Ni和Fe的電子結構；與NiFe相比，CoNiFe在價帶和導帶之間的帶隙減小，表明在CoNiFe-LDH納米籠中Co和Ni/Fe之間的強耦合顯著調節電子結構以提高電導率和OER性能。此外，微分電荷密度直觀地描述了電子轉移，其中Co周圍的電子遷移到周圍的原子。

結果表明，CoNiFe-LDH納米籠中的Co化合物不僅作為支撐梯度結構的框架，而且作為活性組分調節催化劑的電子結構，提高了OER的效率。綜上，該項工作不僅闡明了OER效能的促進機制，而且為制備高效的電化學水分解催化劑提供了一種新的策略。

Constructing Electrocatalysts with Composition Gradient Distribution by Solubility Product Theory: Amorphous/Crystalline CoNiFe-LDH Hollow Nanocages. DOI: 10.1002/adfm.202300808