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章福祥Angew.：單原子Bi修飾銅合金，促進C?C耦合以實現電還原CO2制備C2+

CO₂的電化學還原反應(CO₂RR)是緩解化石能源消耗與減輕溫室氣體排放的有效途徑。考慮到乙烯和乙醇等C₂₊產物在化工和能源工業中的不同應用，人們一直在不斷努力開發有效的催化劑以實現高選擇性電催化CO₂轉化為C₂₊產物。然而，考慮到C₂₊產物的選擇性涉及線性CO₂分子的激活，以及C₁中間體(如*CO、*CHO和*COH)的耦合(C?C耦合)，C₂₊產物的選擇性形成仍然面臨著巨大的挑戰。

最近，SAA催化劑已被證明能夠選擇性電催化CO₂還原為C₁產物，如CO或甲酸酯。根據理論預測，SAA催化劑對選擇性電催化CO₂轉化為C₂₊產物是有效的，但尚未得到實驗證實。

基于此，中科院大連化物所章福祥課題組報道了一種單原子Bi修飾的Cu合金(BiCu-SAA)電催化劑，用于選擇性電還原CO₂為C₂₊產物。具體而言，BiCu SAA催化劑具有顯著增強的CO₂-C₂₊產物選擇性(超過70%)，電流密度為400 mAcm^?2，并表現出更高的C₂₊與C₁產物比例。

此外，以BiCu-SAA組裝的流動池在400 mAcm^?2電流密度下能夠持續運行10小時以上，表明該催化劑具有優異的穩定性。同時，與BiCu-SAA催化劑相比，純Cu催化劑不利于C?C耦合，并表現出較差的抑制競爭性析H₂能力和C₂₊產物選擇性，表明只有單原子Bi修飾的Cu(即BiCu-SAA)對C?C偶聯和抑制H₂/C₁產物具有高活性，從而增強了C₂₊的選擇性。

實驗結果和理論計算表明，不同于大多數串聯催化劑，BiCu-SAA催化劑主要通過調制金屬Cu納米粒子的電子結構降低CO₂吸附/激活能壘，促進其反應中間體的高效C?C耦合，并抑制了競爭性析氫反應。總的來說，該項工作將SAA的應用領域擴展到在電催化CO₂RR過程中調節主要活性結構以促進對C₂₊產物的選擇性，這為設計和開發更多的多相催化劑用于催化CO₂轉化為長鏈化合物提供了范例。

Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO₂ into C₂₊ Products. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202303048

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