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王安邦/黃雅欽EES：SAIn@CNT助力500 Wh/kg級袋式Li-S電池中的快速氧化還原轉化

單原子催化劑（SACs）具有獨特的配位化學性質，是鋰-硫（Li-S）電池中高效電催化體系的重要組成部分，其合理設計已成為多硫化鋰（LiPSs）轉化動力學研究的熱點。

基于此，北京化學防御研究所王安邦和北京化工大學黃雅欽教授等人報道了通過卟啉將銦（In）SACs吸附在碳納米管上（SAIn@CNT），克服了熱解過程中空尺度上的失配和團聚問題。高含硫量（14.29 g）的SAIn@CNT袋式電池顯示出顯著的比能量（495wh kg^-1）和穩定的循環性能，在0.2 C下循環50次，這是國際上首次報道。

通過DFT計算，作者研究了不同配位的In SACs的催化機理進行了評價。根據In-N₃和In-N₄的In-4d軌道的偏態密度（PDOS）圖，在In-N配位鍵中，電子聚集在吸引電子的N原子周圍，而隨著配位數的縮小，電子轉移到In原子上。

根據Bader電荷分析結果，In-N₃中的In傳遞了-1.344 e的電荷，高于In-N₄，隨著電子重排，In-N₃的費米能級預計更接近導帶，從而導致與LiPSs的強相互作用。

此外，作者計算發現較高的d會增加反鍵效應的能量，減弱相應的鍵強度，從而導致In-N₃位點上LiPSs的激活勢壘降低。In-N₃基樣品在費米能級附近的電子密度高于In-N₄基樣品，進一步證明了LiPSs/In-N₃體系中促進了電子轉移，說明了在有缺陷的單原子結構中電導率增強，提高了LSBs的倍率能力和循環性能。

計算得到In-N₃和In-N₄的功函數分別為8.25 eV和9.15 eV，說明低配位結構可有效減少逃逸功，促進In-N和多硫化物之間載流子的傳導，從而提高多硫化物的反應性。

Engineering deficient-coordinated Single-atom Indium Electrocatalyst for Fast Redox Conversion in Practical 500 Wh/kg-level Pouch Lithium-sulfur Batteries. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE02675B.

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