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熊宇杰/龍冉Nature子刊：選擇性高達(dá)91.6%！構(gòu)建化學(xué)環(huán)路實(shí)現(xiàn)光驅(qū)動(dòng)甲烷流動(dòng)合成乙酸

甲烷在溫和條件下轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品(例如CH₃COOH)是最大限度地利用甲烷和減輕溫室效應(yīng)的一個(gè)有前途的策略。

一般來說，傳統(tǒng)的CH₄低溫部分氧化合成CH₃COOH需要三個(gè)步驟，包括合成氣和甲醇的生產(chǎn)，這會(huì)帶來額外的資源消耗和安全問題。因此，開發(fā)一種能夠直接將CH₄轉(zhuǎn)化為CH₃COOH的綠色合成方法至關(guān)重要。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰和龍冉等構(gòu)建了一種含有CH₄活化和C?C偶聯(lián)活性位點(diǎn)的PdO/Pd-WO₃異質(zhì)界面納米復(fù)合材料，直接將CH₄光化學(xué)轉(zhuǎn)化為CH₃COOH而不需要額外的試劑。

研究人員通過實(shí)驗(yàn)揭示了Pd/PdO異質(zhì)界面在CH₄-CH₃COOH轉(zhuǎn)化中的關(guān)鍵作用：CH₄傾向于在·OH存在下在Pd位點(diǎn)被激活并形成Pd-CH₃中間體，并且甲基物種可以通過與PdO中的O原子結(jié)合和與·OH發(fā)生脫氫反應(yīng)，逐漸轉(zhuǎn)化為Pd-CO中間體；隨后，在Pd-PdO界面上的羰基和甲基物種之間發(fā)生C?C偶聯(lián)產(chǎn)生Pd-COCH₃中間體，并且Pd-COCH₃進(jìn)一步水解產(chǎn)生CH₃COOH作為產(chǎn)物。

同時(shí)，W位點(diǎn)也通過直接氧化WO₃上的CH₄產(chǎn)生*CH₃，但在WO₃上形成的*CH₃幾乎不能接近PdO上的*CO，因此剩余的*CH₃物種將轉(zhuǎn)化為C₁含氧化合物。

為了促進(jìn)甲基和羰基中間體之間的連續(xù)反應(yīng)，研究人員設(shè)計(jì)了一個(gè)弧形流道的光化學(xué)流動(dòng)反應(yīng)裝置。在這個(gè)裝置中，*CH₃可以與*CO中間體連續(xù)反應(yīng)而充分利用PdO和*CH₃，進(jìn)而完成串聯(lián)反應(yīng)。

結(jié)果表明，具有最佳PdO含量的PdO/Pd-WO₃異質(zhì)界面納米復(fù)合材料對(duì)CH₃COOH的選擇性高達(dá)91.6%，且CH₃COOH的產(chǎn)率為1.5 mmol g_Pd^?1 h^?1。綜上，這項(xiàng)研究突出了合理異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程對(duì)控制中間體轉(zhuǎn)化的重要性，也為溫和條件下以甲烷為原料選擇性合成C₂₊氧化物提供了新的策略。

Light-driven Flow Synthesis of Acetic Acid from Methane with Chemical Looping. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38731-y

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