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成果簡介

開發一種可以在電力儲存和發電過程中產生有價值化學物質的可再充電電池，對提高電子經濟性和經濟價值具有巨大的前景，但是這種電池還有待探索。基于此，清華大學段昊泓教授（通訊作者）等人報道了一種可再充電生物質流動電池，其在生產2-呋喃甲酸（俗稱糠酸）的同時發電，并在產生α-呋喃甲醇（俗稱糠醇）的同時儲存電力。

該電池由銠-銅（Rh₁Cu）單原子合金作為負極，鈷摻雜的氫氧化鎳（Co_0.2Ni_0.8(OH)₂）作為正極和含糠醛的負極液組成。在-0.2 V_RHE條件下，對糠醛還原的法拉第效率（FE）比Cu高（73% vs. 22%），在糠醛氧化中高效產糠酸。

在全面的電池評估中，該電池顯示出高放電容量（19.6 mAh cm^-2，相當于約150 mAh g^-1）、庫侖效率（在20 mA cm^-2時達到95%）、能量密度（19.8 mWh cm^-2）和能量效率（62%），與主流電池相當。

同時，其顯示出1.29 V的開路電壓（OCV）和高達107 mW cm^-2的峰值功率密度，超過了大多數催化電池混合系統。作為概念驗證，該電池在0.78 kWh的電力輸出下產生1公斤糠酸，在1 kWh的電力存儲下產生0.62公斤糠醇。該工作可能為具有增值功能的可再充電電池的設計提供啟示，例如化學品生產。

研究背景

將電力存儲/發電過程與產生有價值的化學物質或燃料的電化學反應相結合將具有吸引力，將潛在地降低成本并增加電池系統的電子經濟性和經濟價值。最近報道的通過將鋅（Zn）負極與活性正極耦合來進行增值反應的混合系統不僅產生電力，而且在正極（H₂、C₂H₄、NH₃等）傳輸有價值的化學物質或燃料。

然而，Zn是一種犧牲負極，由于正極的OER動力學緩慢，很難再充電，從而降低了電能存儲過程中的能量效率。直接乙醇燃料電池（DAFC）通過耦合ORR和乙醇氧化過程同時產生電力和碳基化學品，但其也是不可再充電的。因此，一種可再充電電池可在電力存儲和發電過程中產生有價值的產品，前景廣闊，但仍有待探索。

通過降低Cu催化劑上糠醛到糠酸的電位，在接近0 V（或在pH=14時-0.83 V）的情況下，實現了這種電池。然而，這種電池在產生還原性化學物質時無法儲存電力，類似于DAFCs。

糠醛的氧化還原特性激發作者設計一種可再充電生物質電池，同時用于儲電/發電和糠醛還原/氧化。挑戰在于設計一種具有雙功能的高性能電催化劑，在活性、選擇性和FE方面實現高效的糠醛還原/氧化。此外，一個最佳的電池電極也需要滿足一個實際的全電池的關鍵指標，包括容量、功率密度和能量密度。

圖1. 電催化-電池混合系統

圖文解讀

在電流密度為10 mA cm^-2時，氧化電位與還原電位（?E）之間的電位差僅為0.17 V，低于Zn-空氣電池中OER/ORR對的電位差，使得糠醛氧化還原成為一種很有前景的氧化還原選擇。當與糠醛氧化還原耦合時，它還應提供大的電位差（?U），而不會發生HER或OER，從而賦予電池高能量密度和功率密度。作者構建了Cu(?)//Ni(OH)₂(+)電池，在不含糠醛的情況下，電池的OCV為0.82 V。當負極液中加入糠醛時，電池的OCV為1.31 V，表明其作為高性能生物質電池的巨大潛力。

圖2. 電極和電化學反應篩選

圖3. Rh₁Cu負極的電化學評估與表征

圖4.? 正極表征和優化

作者以制備的Rh₁Cu為負極，Co_0.2Ni_0.8(OH)₂為正極，Nafion 117（183 μm）為陽離子交換膜（CEM），組裝了Rh₁Cu(?)//Co_0.2Ni_0.8(OH)₂(+)流動電池。在不添加糠醛時，Rh₁Cu(?)//Co_0.2Ni_0.8(OH)₂(+)電池的OCV保持在0.78 V，加入糠醛后迅速攀升至1.29 V。該電池的峰值功率密度為107 mW cm^-2，遠高于不含糠醛的Rh₁Cu(?)//Co_0.2Ni_0.8(OH)₂(+)（17 mW cm^-2）和Zn(?)//糠醛(+)（3.2 mW cm^-2），優于所有混合系統，包括Zn-NO、Zn-H₂O、Zn-CO₂和DAFC電池等。

此外，電池的放電容量高達19.6 mAh cm^-2，在20 mA cm^-2時庫侖效率為95%；能量密度為19.8 mWh cm^-2，在20 mA cm^-2時能量效率為62%，均可與Zn-空氣電池相媲美。將四個生物質電池串聯起來以增加工作電壓，并由光伏電池充電，其可為外部負載提供穩定的電源，包括計時器（1.3 V）、LED燈（3.8 V）和手機（5 V）。

圖5. Rh₁Cu(?)//Co_0.2Ni_0.8(OH)₂(+)的全電池性能

在電能輸入過程中，以20 mA cm^-2的速率存儲了1 kWh的電能，同時產生了0.7 kg的糠醇。在充電速率為50 mA cm^-2時，每kWh電力輸入產生的糠醇產量略低（0.62 kg），表明相對穩定的電流效率。在電力輸出過程中，在放電速率為20 mA cm^-2時，產生1 kg 2-呋喃甲酸，發電量為0.46 kWh。在放電速率為50 mA cm^-2時，每千克2-呋喃甲酸產量的輸出電量達到0.78 kWh。關于應用場景，作者預計可再充電生物質電池適用于分布式儲能和化學生產。

圖6. 生物質電池的發電/產品生產和經濟評估

文獻信息

Rechargeable Biomass Battery for Electricity Storage/generation and Concurrent Valuable Chemicals Production. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202304852.

https://doi.org/10.1002/anie.202304852.

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