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1. 樓雄文Angew：雙金屬MOF增強鋰硫電池的氧化還原動力學和多硫化物捕獲

鑒于硫資源的高理論能量密度和低成本，鋰硫（Li-S）電池被認為是下一代儲能系統有前途的候選者。抑制多硫化物擴散和促進氧化還原動力學是鋰硫電池面臨的主要挑戰。

圖1 ZnCo-MOF-NBs的形貌表征

新加坡南洋理工大學樓雄文等通過連續的陽離子和配體交換方法設計和制備了一種獨特的ZnCo基雙金屬有機框架納米盒（ZnCo-MOF-NBs），以作為Li-S電池的功能性硫宿主。

研究顯示，原子分散的Co-O₄位點顯示了對LiPSs的強烈吸附，并在電催化作用下促進LiPSs的氧化還原動力學。中空結構不僅可以封裝足夠的硫并容納其大量的體積膨脹，還可以物理地抑制LiPSs的惡性擴散，從而確保循環壽命的延長。

圖2 Li-S電池的性能研究

因此，ZnCo-MOF/S正極在0.1C時表現出1076 mAh g^-1的高可逆容量，并在0.5C時具有300次以上的循環穩定性，每循環的容量衰減為0.048%，庫倫效率穩定在98%以上。此外，即使在1.0 C下循環，ZnCo-MOF/S電極也能實現300次的穩定循環，每循環的容量衰減率為0.023%。這項工作將為Li-S電池和其他先進硫基儲能系統的空心MOF基宿主的設計提供新的靈感。

圖3 對多硫化物的吸附研究

Bimetal-Organic Framework Nanoboxes Enable Accelerated Redox Kinetics and Polysulfide Trapping for Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305828

2. 楊勇/閆鵬飛/范鑫銘等Angew：量化鋰離子電池中單晶富鎳正極的退化

單晶LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂（SC-NCM，x+y+z=1）正極以其高結構穩定性和在長期循環中減少的不良副產物積累而聞名。盡管使用SC-NCM正極材料已經取得了進展，但對正極退化機制的詳細研究卻很少。

圖1 不同截止電壓下的電池性能對比

廈門大學楊勇、北京工業大學閆鵬飛、中南大學范鑫銘、卡爾斯魯厄理工學院Wengao Zhao等通過研究電池的循環性和跟蹤SC-NCM（LiNi_0.65Co_0.15Mn_0.20O₂，簡稱SC-NCM65）顆粒的表面組成和結構的演變來量化退化參數。

研究發現，這些電池在4.4到4.6V Vs. Li⁺/Li的截止電壓時顯示出類似的穩定性。然而，在4.7V Vs. Li⁺/Li時，觀察到嚴重的容量衰減。值得注意的是，在4.7V運行時的退化不是電解液分解的結果，而是由于隨著巖鹽（NiO）表面形成的增加，Li⁺擴散性下降。作者證明，循環的SC-NCM65表面的無序NiO型層的厚度與它的容量損失呈線性關系。

圖2 SC-NCM65循環后的形貌和結構表征

密度函數理論（DFT）證實，層狀結構表現出比巖鹽相更低的鋰擴散能量障礙，從而具有更快的傳輸動力學。NiO型層阻礙了鋰離子的傳輸，因為它擁有比層狀氧化物結構低得多的鋰擴散率。COMSOL Multiphysics模擬進一步證實了巖鹽的形成是由于Li⁺電荷傳輸動力學遲緩而導致的退化。綜上所述，在這項工作中，作者探索了一種（準）單晶NCM正極材料，即使在惡劣的條件下也顯示出良好的性能，并通過將NiO型表面的形成、截止電壓和循環數聯系起來，對退化進行了量化。

圖3 循環性能和表面相變之間的相關性的研究

Quantifying Degradation Parameters of Single-Crystalline Ni-Rich Cathodes in Lithium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305281

3. 趙焱/麥立強/李兆槐AM：基于超均勻和功能化納米離子分配器的無枝晶鋰金屬電池

具有均勻孔隙和功能化表面的離子隔膜在解決鋰金屬電池的鋰枝晶問題方面顯示出巨大的潛力。

圖1 材料制備及表征

四川大學趙焱、武漢理工大學麥立強、江漢大學李兆槐等設計了一種具有高度有序納米通道和多功能表面的離子分流隔膜（M-NC@MXene/PP）。實驗結果和各種理論模擬都證明了它在傳統和先進的鋰金屬電池系統中的巨大應用潛力。高度有序的納米通道可以有效地均化通過隔膜的鋰離子流的梯度濃度，這會促進電解液和負極之間界面上的離子再分配，從而實現了鋰的平坦和致密沉積。

此外，原子上分散的過渡金屬促進了電子的捐贈和與陰離子的協調。因此，它們可以有效地調節鋰鹽的分解速度，穩定電解液的溶劑化構型，并提高鋰沉積和剝離的動力學。

圖2 電化學性能研究

電化學性能表明，Zn-NC@MXene/PP隔膜在鋰沉積/剝離過程中實現了高而穩定的CE，并大大延長了鋰負極的循環壽命。在全電池應用中，Li||Ni83軟包電池顯示循環壽命延長了5倍（150次循環后的容量保持率為93.9%），能量密度為305 Wh kg^-1。

這些結果表明，在更大尺寸的軟包電池模型中，將鋰金屬與高鎳正極耦合在一起，可能會導致未來的高能量密度超過400 Wh kg^-1。此外，Li-S電池的循環壽命也得到了顯著的改善，每循環的容量衰減為0.04%。

圖3 理論計算

Ultra-Uniform and Functionalized Nano-Ion Divider for Regulating Ion Distribution toward Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302418

4. 李爽/任杰JACS：準確預測用于Li-S電池的優化MXene正極催化劑

MXenes，二維過渡（2D）金屬碳化物/氮化物，由于其多樣化的氧化還原活性位點和快速的電子轉移，已經顯示出作為正極催化劑加速鋰硫（Li-S）電池中多硫化物（LiPSs）轉化的前景。然而，從成千上萬的MXenes中有效地篩選出最佳的正極催化劑是具有挑戰性的。

圖1 研究方法示意圖

南京理工大學李爽、任杰、中科院長春應化所Wei Liu等通過建立一個模型，來研究影響不同MXene表面上限速硫還原反應（SRR）活性的復雜吸附物-基質相互作用來解決這個問題。該模型能夠快速、準確地探索用于Li-S電池的優化MXene正極催化劑。具體而言，作者以一類MXenes為例，通過結合不同的端點和次表層過渡金屬，研究了表面位點的局部化學環境與Li-S電池正極限速步驟的反應活性之間的關系。

圖2 從Li₂S₂到Li₂S轉化過程中三種可能的反應途徑

研究發現，在LiPSs從Li₂S₂到Li₂S的轉化過程中，表面端接和表面下過渡金屬都有主導作用。考慮到終止物的p軌道能級和表面下過渡金屬的電負性的影響，作者提出了一個簡單而通用的限速SRR活性模型。該模型的準確性通過比較DFT計算中吉布斯自由能差異的結果得到了證實。利用這個模型，這項工作篩選了Ti₂CS₂、Mo₂CS₂和W₂CS₂作為促進Li-S電池中LiPSs轉換的潛在有前景的催化劑。

圖3 模型關系及DFT計算對比

Effective Screening Descriptor for MXenes to Enhance Sulfur Reduction in Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c01834

5. 李寶華/王賢樹AM：定制三齒配位溶劑化鞘，實現高穩定鋰金屬電池

通過溶劑分子設計來優化電解液已被認為是穩定鋰金屬電池的一種有效方法。然而，Li⁺與溶劑分子的配位模式很少被考慮。

圖1 電解液設計

清華大學深圳國際研究生李寶華、昆明理工大學王賢樹等首次提出了一種新的非單齒策略，即雙/三齒配位，通過使用非氟化溶劑（雙（2-甲氧基乙氧基）甲烷，簡稱”BME”）來調整溶劑化結構。研究顯示，BME為Li⁺提供的多氧配位產生了與傳統的1,2-二甲氧基乙烷（DME）大不相同的溶劑化特征。

通過在BME中溶解雙氟磺酰亞胺鋰(LiFSI)，在稀釋濃度(1.0M)下實現了單鹽、單溶劑配方，即LiFSI-BME電解液。它可以促進陰離子聚集的溶劑殼的形成，從而有助于形成富含無機物的SEI，進而增強離子傳輸動力學，并實現可逆的鋰沉積/剝離，以及在廣泛的溫度范圍內的無枝晶形態。

圖2 半電池性能

因此，所開發的電解液在具有50微米薄的鋰箔的對稱電池中表現出1400小時的超穩定循環。當與高負載的LiFePO₄搭配時，全電池在500次循環后保持了92%的容量，并在-10℃至60℃的寬溫度范圍內提供了更好的電化學性能。此外，這一概念在軟包電池（570毫安時）中得到了驗證，其在100次循環后實現了99.5%的容量保持。這一關于電解液工程的全新見解為實用高性能金屬鋰電池提供了指導。

圖3 全電池性能

Unique Tridentate Coordination Tailored Solvation Sheath Towards Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303347

6. 陳月皎/陳立寶AFM：為高性能鋅電池設計24 μm的超薄復合鋅負極

鋅金屬負極會出現不可控的枝晶和寄生反應，這往往需要大厚度的鋅箔，從而導致容量過剩，利用率極低。

圖1 材料制備及表征

中南大學陳月皎、陳立寶等開發了一種超薄的Zn復合負極（24 μm）。具體而言，這項工作采用真空蒸發法在銅箔上制備一個穩定的疏水層，包括重新聚合的四氟乙烯和碳化成分（表示為(C₂F₄)_n-C@Cu)，以引導Zn²⁺的均勻沉積而不產生枝晶和副反應；進一步在預沉積5 mAh cm^-2的鋅后，可以得到厚度為≈24 μm的超薄復合鋅負極C₂F₄)_n-C@Cu@Zn。(C₂F₄)_n鏈使C₂F₄)_n-C@Cu界面具有較低的吸附能，可使電荷在該層下轉移更多。

此外，由于其良好的疏水性，該保護層可以防止H₂O對沉積鋅的破壞。同時，該層中半離子狀態的氟的存在可以作為親鋅位點來誘導Zn²⁺的快速轉移。

圖2 半電池性能

受益于上述優勢，C₂F₄)_n-C@Cu電極在2 mA cm^-2的條件下，在3000次循環中表現出99.6%的高平均CE。以商業化的20 μm鋅箔為基準，C₂F₄)_n-C@Cu@Zn負極實現了更高的穩定性（在1 mA cm^-2下1200小時），而20μm鋅箔只有100小時。此外，當與V₂O₅正極配對時，Zn復合負極使全電池在2500次循環后實現了88%的保留率。

圖3 全電池性能

Engineering an Ultrathin and Hydrophobic Composite Zinc Anode with 24 μm Thickness for High-Performance Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303466

7. 史建平AM：硅藻土模板合成單原子鈷摻雜MoS₂/碳，實現高性能儲鈉

二維（2D）過渡金屬二氯化物（TMDCs）和單原子催化劑（SACs）因其層狀結構和最大的原子利用效率而成為有前途的能源轉換/儲存電極。然而，這種兩類材料的結合以及相關的鈉存儲應用仍然是艱巨的挑戰。

圖1 SA Co-MoS₂/C的合成示意

武漢大學史建平等設計了一個巧妙的以硅藻土為模板的合成策略，來制備單原子鈷摻雜的MoS₂/碳（SA Co-MoS₂/C）復合材料，以實現高性能的鈉存儲。SA Co-MoS₂/C作為鈉離子電池(SIBs)負極的優勢可以總結為以下幾點：（1）硅藻土獨特的生物形態結構為合成高負載的Co單原子提供了豐富的錨定位點；（2）Co摻雜改變了MoS₂的電子結構，提高了導電性，并促進了Na原子的遷移；（3）SA Co-MoS₂/C的分層結構和足夠的孔隙率有助于穩定結構，緩沖充電/放電過程中的體積膨脹。

圖2 SA Co-MoS₂/C的電化學性能

得益于獨特的分層結構、高電子/鈉離子傳導性和豐富的活性位點，所獲得的SA Co-MoS₂/C表現出顯著的比容量（0.1 A g^-1時為604.0 mAh g^-1）、高倍率性能和出色的長循環穩定性。特別是由SA Co-MoS₂/C負極和Na₃V₂(PO₄)₃正極組成的鈉離子全電池表現出驚人的穩定性，循環次數超過1200次。此外，作者借助密度函數理論計算和原位實驗表征，闡明了其內部鈉存儲機制。這項工作不僅代表了在二維TMDCs上合成SACs方面的重大飛躍，而且為鈉離子電池的實際應用提供了關鍵的一步。

圖3 鈉離子全電池性能

Diatomite-Templated Synthesis of Single-Atom Cobalt-Doped MoS2/Carbon Composites to Boost Sodium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202211690

8. AFM：溶劑驅動獲得納米多孔結構，助力10C下6000次儲鈉！

金屬納米顆粒在膠體溶液中的凝聚是一種普遍、無處不在的現象。

圖1 金屬納米顆粒的自組裝

高麗大學Jae-Chul Lee等利用上述行為，開發了一條簡單而有效的路線，它可使微米級金屬在特定的電解液溶劑中自發地轉化為納米多孔結構。根據經典的酸堿反應理論和基于密度泛函理論的量子化學，作者得出了選擇適合生成納米多孔結構的溶劑和對應金屬的標準。基于此，這項工作通過采用所開發的方法對由未經處理的微米級Sn、Pb和Bi顆粒（20-100μm）制成的負極進行合金化處理。

圖2 溶劑和金屬納米顆粒之間的反應

結果，所處理后的三種材料在用作鈉離子電池的負極時，在10C下分別實現了592、423和383 mAh g^-1的高容量，并獲得了3000、4000和6000次循環。此外，作者將同一方法進一步擴展到轉換型負極，其中微米級CuS負極在10C下儲存了546 mAh g^-1，并運行了超過4300次。這項研究為選擇溶劑提供了基本框架，以實現具有大容量、長循環壽命和優良倍率性能的低成本負極。

圖3 電化學性能對比

Solvent-Driven Transformation of Microsized Metal Particles into a Nanoporous Structure and Its Application to Ultrafast-Charging Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301552

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