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電能和氨（NH₃）清潔生產是現(xiàn)代工業(yè)發(fā)展的必然要求。基于此，濟南大學周偉家教授等人報道了利用快速激光照射的方法，在Cu箔上合成了CuNi納米合金納米顆粒（CuNi NPs/CF）作為整體陰極，用于電催化硝酸鹽（NO₃^?）還原為NH₃（NIRR）。

CuNi NPs/CF具有安培級的NIRR性能，在-0.48 V時NH₃產率最高達到94.57 mg h^?1 cm^?2，法拉第效率（FE）約為97.03%，并且在超高NO₃^?濃度（44.3 g L^?1）下具有良好的穩(wěn)定性。此外，以CuNi NPs/CF為正極構建了功率密度最高的Zn-NO₃^?電池，功率密度為70.7 mW cm^-2。

作者利用密度泛函理論（DFT）計算了NO₃^?還原全過程的自由能，包括*NO₃的化學吸附過程（NO₃^?→*NO₃）、脫氧過程（*NO₃→*NO₂→*NO→*N）、加氫過程（*N→*NH→*NH₂→*NH₃）和NH₃的解吸過程（*NH₃→NH₃）。NO₃^?在Ni(111)（0.44 eV）上形成*NO₃是整個NO₃^?還原過程的電位決定步驟（PDS），其在所有基本步驟中自由能變化最大。對于Cu(111)，*NH₂生成*NH是整個NO₃^?還原過程的PDS，但受H*不足的限制。

結果表明，PDS在CuNi(111)（*NH₃→NH₃）上的吉布斯自由能變化（ΔG）值為0.28 eV，小于Ni(111)（0.44 eV）和Cu(111)（0.37 eV）上的吉布斯自由能變化，表明其具有較高的NIRR活性。

在引入Ni后，CuNi(111)對*NH的加氫還原能力優(yōu)于Cu。HER過程的吸附自由能計算表明，CuNi(111)比Ni(111)和Cu(111)具有更大的H⁺→H*的自發(fā)反應能，H*→1/2H₂的?G也更高，有利于H*的生成，抑制H₂的生成。結果表明，Cu位點對*NO₃的化學吸附和Ni位點對*NH的加氫串聯(lián)，實現(xiàn)了NO₃^?的安培級還原。

Laser-controlled tandem catalytic sites of CuNi alloy with ampere-level electrocatalytic nitrate to ammonia activity for Zn-nitrate battery. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE01301D.

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周偉家教授EES：CuNi NPs/CF電催化NIRR，助力Zn-硝酸鹽電池

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