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龐歡/黃文歡Angew.:離子液體約束的MOF/聚合物膜助力固態鋰金屬電池!

龐歡/黃文歡Angew.:離子液體約束的MOF/聚合物膜助力固態鋰金屬電池!
追求高功率密度、高安全性的鋰金屬電池對于開發下一代儲能裝置至關重要,但無法控制的電解液降解和由此形成的不穩定固體電解質界面(SEI)使這項任務極具挑戰性。
龐歡/黃文歡Angew.:離子液體約束的MOF/聚合物膜助力固態鋰金屬電池!
圖1 材料設計及制備
揚州大學龐歡、陜西科技大學黃文歡等構建了離子液體(IL)封裝的MOF/聚合物3D多孔膜,用于實現具有Janus異質結構的富LiF/Li3N-SEI膜在納米纖維上的原位電化學轉化。
具體而言,作者采用靜電紡絲法制備了Li-IL約束的三維多孔PAN@ZIF膜,以用作固態鋰金屬電池隔膜,用于可控地構建電池中的SEI,提高電池的電化學性能。
這種結合到隔膜中的3D Janus SEI提供了快速的Li+傳輸路徑,顯示出8.17×10-4 S cm-1的優異室溫離子電導率和0.82的高Li+轉移數。
龐歡/黃文歡Angew.:離子液體約束的MOF/聚合物膜助力固態鋰金屬電池!
圖2 隔膜特性和半電池性能
這項工作利用低溫TEM圖像和理論計算模擬了LiF/Li3N在SEI中的轉變機制和鋰枝晶的沉積。
研究顯示,在充電/放電過程中,ZIF沸石孔中的路易斯酸金屬位點和受限離子液體促進了TFSI-和NO3-分解為覆蓋在納米纖維上的LiF和Li3N,誘導了PAN@ZIF/IL電解質中Janus型SEI的原位電化學轉化。
得益于LiF/Li3N-SEI膜獨特的分級納米/微米結構,實現了快速的Li+傳輸動力學和對鋰枝晶的有效抑制。因此,組裝的Li//LFP、Li//NCM-811全電池具有高可逆容量、良好的倍率性能和循環穩定性。
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圖3 全電池性能
Stabilizing Solid-state Lithium Metal Batteries through In Situ Generated Janus-heterarchical LiF-rich SEI in Ionic Liquid Confined 3D MOF/Polymer Membranes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304947

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