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黃佳琦/張睿ACS Energy Letters：平衡電位模型揭示鋰硫電池中多硫化鋰的相轉換

由于多硫化鋰（LPSs）和硫化鋰（Li₂S）的超復雜相變，目前鋰硫電池的商業化受到了電化學不穩定和容量損失的阻礙。揭示這一機制對于合理調節正極反應過程以提高循環穩定性和容量保持率至關重要。

圖1 平衡電位模型及兩種轉換途徑的示意

北京理工大學黃佳琦、張睿等建立了一個平衡電位模型來揭示工作中的Li-S電池在不同的電解液/硫比例下的兩種轉化途徑。根據放電過程中正極中硫化物的不同相態，作者分階段模擬了平衡電位。

通過用GITT數據的開路電壓（OCP）擬合模型參數，得到了與實驗高度一致的模擬結果，它被近似為電池的準熱力學平衡電位。從平衡電勢的角度，提出了兩種相變機制：（1）過飽和Li₂S的亞穩態促成了放電曲線初始階段的電位下降；(2) LPSs的沉積對應于典型的兩平臺模式之外的三平臺電壓曲線。

此外，模擬的電位曲線也與以前的實驗工作一致，進一步證實了所提出的機制。

圖2 Li₂S的過飽和現象

這將有助于電極動力學的改進和高比能量密度Li-S軟包電池的設計。這也加深了對正極中硫化物轉化的理解，為解釋工作電壓曲線的失真提供了一種新的方法。在此基礎上，作者還提出了選擇性控制LPSs沉積的K_sp,Li2Sn的下限建議，為電解液篩選和電池組裝提供了定量指導。

此外，對建模方法和準確模擬電池曲線所需的標準電極電位值的把握，為進一步研究多硫化物的轉化機制以及動力學模型的建立提供了基礎。同時，平衡電勢建模的方法可以作為今后研究中電池工作狀態監測的基礎。

圖3 LPSs的沉積（以Li₂S₂為例）

Lithium (Poly)sulfide Phase Conversion in Working Lithium–Sulfur Batteries: The Insight from the Equilibrium Potential Model. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00709

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