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隨著社會工業(yè)化的快速發(fā)展，能源短缺、環(huán)境惡化日益嚴重。尋找可行、高效的清潔能源技術(shù)對全球能源的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。太陽能作為一種取之不盡的綠色能源，已經(jīng)引起了各個領(lǐng)域研究人員的關(guān)注，有效地利用這種能源來解決當前嚴峻的能源和環(huán)境問題是一個非常有前景的研究領(lǐng)域。

光催化水分解技術(shù)將可獲得的太陽能轉(zhuǎn)化為高能量密度、環(huán)境友好的氫氣，被認為是提供可再生能源和防止環(huán)境污染的最有效策略之一。水分解技術(shù)的可行性和實用性，取決于析氫反應(yīng)(HER)半導體催化劑。其中，選擇半導體催化劑最關(guān)鍵的是催化劑需要具有合適的帶隙，帶隙必須滿足可見光響應(yīng)和熱力學氫質(zhì)子還原的需求。

此外，催化劑也應(yīng)該具有高載流子分離和轉(zhuǎn)移效率。因此，開發(fā)高效、穩(wěn)定的光催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，武漢工程大學江吉周和華中科技大學翟天佑(共同通訊)等人精心設(shè)計了一種新型N缺陷和S摻雜的g-C₃N₄(S-g-C₃N₄-D)催化劑。

本文在可見光照射下測試了g-C₃N₄、g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D的光催化HER活性。在此之前，本文首先在制備過程中對硫粉和DMF的添加量進行優(yōu)化，以獲得最佳的S摻雜和缺陷度。根據(jù)測試結(jié)果可以看出，對于g-C₃N₄催化劑，其光催化產(chǎn)氫速率是較為緩慢的，而且產(chǎn)氫量很小。

對于這一問題，則可以通過使用g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄催化劑得到顯著改善，這意味著引入N缺陷或S摻雜對于增強g-C₃N₄的光催化HER活性具有重要意義。值得注意的是，S-g-C₃N₄-D具有最佳的光催化HER活性，最高的析氫速率為5651.5 μ mol g^-1 h^-1，這有力地證實了N缺陷和S摻雜同時整合到g-C₃N₄納米結(jié)構(gòu)中可以有效地促進催化劑的光催化HER過程。

更重要的是，制備的S-g-C₃N₄-D的HER光催化活性甚至超過了其他先前報道的大多數(shù)的缺陷和雜原子摻雜的g-C₃N₄基無金屬光催化劑。

值得注意的是，S-g-C₃N₄-D在420 nm和450 nm波長處的表觀量子效率(AQE)分別為0.64%和0.58%，這進一步表明S-g-C₃N₄-D在可見光照射下具有較高的光催化HER活性。此外，S-g-C₃N₄-D在不同波長下的光催化析氫速率也表明，其在紫外區(qū)也具有優(yōu)異的光催化HER活性，證明了其可以被廣泛應(yīng)用。

作為一種實用的催化劑，除了具有理想的光催化活性外，長期的穩(wěn)定性也至關(guān)重要。S-g-C₃N₄-D的穩(wěn)定性也通過比較連續(xù)五次循環(huán)催化測試后的活性衰減得到證實。研究結(jié)果表明，S-g-C₃N₄-D的活性隨時間的變化是不顯著的，這證明了它出色的可持續(xù)使用性。

之后，本文還通過密度泛函理論(DFT)計算獲得了g-C₃N₄、g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D中最高占據(jù)分子軌道(HOMO)和最低未占據(jù)分子軌道(LUMO)的電荷分布，以更深入地了解引入N缺陷和S摻雜對電子結(jié)構(gòu)和g-C₃N₄光催化劑的影響。

顯然，在g-C₃N₄上可以觀察到均勻分布的電荷密度，其中HOMO和LUMO的空間電荷分布均勻地離域。相比之下，g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D催化劑上的電荷密度進行了重新分布，LUMO和HOMO的空間電荷分布也被很好地分離，這可以歸因于S摻雜和N缺陷改善了靜電勢的局部波動。與g-C₃N₄和g-C₃N₄-D相比，S-g-C₃N₄-D的軌道分離程度最高，這可以防止光生電子失活回到基態(tài)，從而提高光生電子的壽命。

此外，光激發(fā)后從HUMO躍遷到LUMO的電子更傾向于集中在S原子附近，使得氫離子在S-g-C₃N₄-D上更容易還原，從而提高了其光催化HER性能。此外，根據(jù)本文的計算還得到了g-C₃N₄、g-C₃N₄-D和S-g-C₃N₄-D的氫吸附自由能(ΔG_H*)，以評估其本征HER催化活性。本文的計算結(jié)果表明，g-C₃N₄和g-C₃N₄-D的ΔG_H*最優(yōu)值分別為-1.72和-1.99 eV。

令人印象深刻的是，S-g-C₃N₄-D在S活性位點的ΔG_H*最優(yōu)值為+0.24 eV，與g-C₃N₄和g-C₃N₄-D相比幾乎為零。總之，DFT計算結(jié)果證實了同時引入N缺陷和S摻雜對催化劑HER性能的提升有顯著的促進作用。綜上所述，本研究為高效HER催化劑的制備提供了新的視角。

Tailoring Advanced N-Defective and S-Doped g-C₃N₄ for Photocatalytic H₂ Evolution, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301116.

https://doi.org/10.1002/smll.202301116.

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Small：N缺陷和S摻雜使得g-C3N4實現(xiàn)高效光催化析氫

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