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鋰離子電池（LIBs）由于其高能量密度、高工作電壓和優異的倍率性能，被廣泛應用于電動汽車、便攜式電子設備和儲能系統。鑒于人們對儲能設備的興趣日益增長，許多研究人員對鋰離子電池進行了深入研究。然而，在重復的電池循環過程中，LIBs的容量衰減和穩定性缺乏明確性。在有機電解質中，傳統的鋰鹽LiPF₆與微量的水反應，導致分解和寄生反應，這種反應會導致嚴重的副作用。高腐蝕性HF氣體會導致過渡金屬溶解、電極腐蝕和固體電解質界面（SEI）損壞。

這些棘手的問題嚴重降低了電池的整體性能。過渡金屬的溶解產生超氧化物自由基（O2^??），分解電解質中的關鍵溶劑乙烯部分，產生CO、CO₂和H₂O。這些氣體會增加電池內部的壓力，影響電池的安全性。電解質的持續消耗會導致容量下降，進而縮短電池壽命。此外，離子絕緣副產物，嚴重影響電池單元的阻抗增加。這是因為這些副產物作為SEI組分沉積在負極表面上。產生的LiF積聚在正極上，阻礙了Li+的遷移，降低了鋰離子的導電性。

近年來，一種廣泛使用的方法是用無機材料和有機材料涂覆正極表面。涂層在一定程度上防止HF侵蝕，增強正極穩定性。然而，很難控制涂層的厚度和均勻性，并且殘留副產物和HF氣體的危險是不可避免的。在這種情況下，用于清除水或HF的添加劑的研究引起了人們的廣泛關注。

在此，韓國梨花女子大學的Hoi Ri Moon團隊和韓國浦項理工大學的Soojin Park團隊將功能性金屬-有機框架（MOFs）作為LIBs中的隔膜，其中通過靜電紡絲制備了高耐熱聚合物隔膜。MOFs可以清除對電池性能和安全產生積極影響的雜質（包括氣體、水和氫氟酸）。當富鎳正極在高壓和高溫下運行時，多功能隔膜可以抑制鹽的分解。這可以延遲正極界面的惡化，并導致極好的循環穩定性，即使在電解質中存在500 ppm的水的情況下，也能保持75%的保持率。

此外，通過擴大隔膜來制造軟包電池，并且在軟包狀態下由于氣體產生和界面退化而導致的電極溶脹程度被減輕到50%或更低。這些發現突出了清除雜質以保持優異性能的必要性，并為LIBs中的功能性隔膜提供了發展方向。

圖1. GU@PAN隔膜的制備與表征

具體而言，GU@PAN是使用GPTMS功能化的UiO-66-NH₂材料通過簡單的靜電紡絲技術制備得到。一般的MOFs很容易被鹽分解產生的酸破壞。然而，功能性MOFs（GU）可以有效地吸附電池中可能存在的水分和CO₂氣體。

此外，引入UiO表面的烷氧基官能團起到HF清除劑的作用，導致UiO顆粒的結構完整性。當功能性MOFs與具有優異機械柔韌性的PAN結合時，所有清除GU@PAN與烯烴隔膜相比，隔膜在高溫下表現出良好的熱穩定性和較小的收縮。因此GU@PAN由于其高離子導電性，與PE隔膜相比，GU@PAN在5C的倍率下增加了五倍以上；由于其優異的雜質清除性能，即使在高溫（55°C）和4.4V的截止電壓下，隔膜也顯示出顯著提高的容量保持率（200次循環后75%）。最后，原位DEMS分析證實，電池運行過程中產生的氣體量顯著減少，軟包電池的膨脹得到抑制，證明了電池的安全和高性能運行。因此，功能隔膜的有效設計可以在高溫和4.4V截止電壓條件下提供更安全和穩定的電池操作。

圖2. GU@PAN的電化學性能

All-impurities Scavenging, Safe Separators with Functional Metal-Organic-Frameworks for High-Energy-Density Li-Ion Battery,Advanced Functional Materials??2023 DOI:?10.1002/adfm.202302563

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?AFM：用于雜質清除的功能性MOF隔膜助力高能量密度鋰離子電池

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