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在電化學催化CO₂還原來合成碳氫化合物中，銅（Cu）基催化劑被廣泛的研究與應用。Cu與以鉑族金屬（PGMs）為代表的親氫（H）元素合金的催化劑設計自由度有限，因為后者容易驅動析氫反應（HER）而忽略CO₂還原。

基于此，美國克萊姆森大學Ming Yang和馬薩諸塞大學洛厄爾分校Fanglin Che等人報道了一種將原子分散的PGMs物種錨定在多晶和形狀控制的Cu催化劑上，以促進目標CO₂還原反應，同時抑制HER。在文中，作者以Pd₁Cu（作為主要研究目標）和Pt₁Cu單原子合金（SAAs）納米催化劑的設計、合成和表征，以通過CO₂RR促進甲烷（CH₄）和乙烯（C₂H₄）的生成。

作者選擇了Pd₁Cu(100)和Pd₁Cu(111)表面進行DFT計算，因為Pd₁Cu(111)和Pd₁Cu(100)的計算超晶胞與實驗樣品的平均Pd-Cu距離相當吻合。

對于CO*在Pd₁Cu(100)表面，作者研究了不同的吸附位點，包括Cu位點、Pd位點和Pd-Cu界面位點。結果表明，CO*在Pd-top位點的吸附能為-1.02 eV，比Cu(100)的-0.59 eV強，但比Pd(100)的-1.59 eV弱。

吸附能值表明，對比裸露Cu(100)，單原子Pd的存在可以顯著提高CO*的吸附能力。需注意，Pd₁Cu(100)在Cu位點上最有利的CO*吸附能與Cu(100)幾乎相同，表明單原子Pd不會影響CO*對附近Cu原子的吸附性能。在Pd₁Cu(111)的所有位點中，Pd-top位點上CO*的CO*吸附能最強，為- 0.73 eV，大于Cu(111)的-0.54 eV，但弱于Pd(111)的-1.71 eV。

當CO*吸附在Pd1Cu(111)的Cu位點上時，其吸附能比純Cu(111)表面低約0.2 eV。因此，對于Pd₁Cu SAA，Cu位點對CO*具有純Cu的吸附行為，而Pd₁位點對CO*具有穩定的吸附行為。

Dual-site catalysts featuring platinum-group-metal atoms on copper shapes boost hydrocarbon formations in electrocatalytic CO₂ reduction. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38777-y.

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?Nature子刊：PGM1Cu SAAs電催化CO2還原制甲烷或乙烯

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