通過使用高壓正極材料可以提高鋰金屬電池(LMBs)的比能量;然而,在相應的體系中實現長期穩定的循環性能對液態電解液來說尤其具有挑戰性。圖1 分子動力學模擬中科院過程所張蘭、燕山大學劉玉文等通過引入1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)來調整二甘醇(G2)和雙(三氟甲磺酰)亞胺鋰(LiTFSI)之間的配位結構,制備了一種新型的偽過飽和電解質(POSS)。令人驚訝的是,盡管TTE對LiTFSI的溶解度很小,但LiTFSI和G2在POSE中的摩爾比可以增加到1:1,遠遠高于飽和狀態下的1:2.8。模擬和實驗結果證明,TTE促進了G2分子與POSE中Li+的緊密接觸。此外,它還參與了電解質/電極界面的形成。圖2 半電池性能結果,所得電解液與鋰金屬負極和典型的高壓正極都顯示出了出色的兼容性。在1 mA cm-2、1 mAh cm-2的條件下,Li||Li對稱電池顯示出超過2000小時的長壽命。同時,采用POSE的Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)電池在4.5V、1C倍率下循環900次后顯示出134.8 mAh g-1的高可逆容量。這項工作提供了對Li+溶劑化結構的新認識,并為開發LMB的高性能電解液提供了指導。圖3 全電池性能Long-life lithium batteries enabled by a pseudo-oversaturated electrolyte. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.383