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劉兆平/邱報/高靜AFM：優(yōu)化體相和表面結(jié)構(gòu)獲得長壽命和安全的鋰離子電池

盡管富鋰層狀正極中的氧氧化還原可以使可用容量超過250 mAh g^-1，但它也帶來了長循環(huán)時容量的快速衰減和熱濫用時的嚴(yán)重安全問題。

圖1 從原子尺寸看結(jié)構(gòu)特征

中科院寧波材料所劉兆平、邱報、浙江工業(yè)大學(xué)高靜等提出了一種通過表面的層間調(diào)節(jié)和體相的類Li₂MnO₃域脫域的綜合策略，以規(guī)避上述問題。前者是通過熱激勵后的ALD技術(shù)進行的，而后者則是通過作者以前的工作中報告的成分控制來實現(xiàn)的。

通過Cs校正掃描透射電子顯微鏡（Cs-STEM），這項工作徹底研究了富鋰層狀正極Li_1.08Ni_0.22Co_0.22Mn_0.45O₂的詳細(xì)表面和體層結(jié)構(gòu)，并通過在線微分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）沒有檢測到氧氣。

圖2 在線微分電化學(xué)質(zhì)譜研究

研究顯示，通過原子層沉積的可控層間效應(yīng)可以最大限度地消除晶格失配，抑制循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)退化。而通過成分控制，脫域的Li₂MnO₃類域可以完全禁止晶格氧從體外釋放，從而提高電極的熱穩(wěn)定性。

結(jié)果，優(yōu)化后的正極材料在200次循環(huán)后表現(xiàn)出94.0%的容量保持率。采用所得正極和石墨負(fù)極的1.25Ah多層軟包電池具有出色的循環(huán)性能，在0.5C下710次循環(huán)后可保持80.4%的容量。更重要的是，在成功通過實用級熱安全和針刺測試后，該方法所衍生的出色安全特性得到了驗證。

圖3 半/全電池中正極的電化學(xué)性能

Optimizing Both Bulk and Surface Structure of Li-Rich Layered Cathodes for Long-Life and Safe Li-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302236

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