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錫具有多電子反應、高耐腐蝕性、大氫過電位和優異的環境相容性等優點，有望用于水系電池(ABs)。然而，受限于高熱力學勢壘和較差的電化學動力學，尚未實現在簡單條件下進行有效的堿性Sn電鍍/剝離。

在此，復旦大學晁棟梁教授團隊首次展示了高度可逆的亞錫礦離子電化學，并構建了高性能Sn基ABs的新示范。結合光譜表征、電化學評估和理論計算，揭示了低反應能壘和可行的H₂O參與Sn離子還原的熱力學優點，以及固定表面電荷轉移和SnO₂^2-擴散的動力學優點。所得堿性Sn負極具有-1.07 V vs Hg/HgO的低電位、450 mAh g^-1的比容量、接近100%的庫侖效率、45.5 A g^-1的卓越倍率能力以及出色的循環耐久性，并且沒有枝晶和死錫。

圖1. SnO₂^2-電化學的熱力學和動力學可行性分析

總之，本文展示了熱力學和動力學導向的Sn電鍍/剝離電化學，并構建了一套新的高性能Sn基ABs。結合光譜表征、電化學評估和理論計算，揭示了熱力學上較低的反應能壘和緊湊的溶劑化結構以及動力學上更快的表面電荷轉移和SnO₂^2-擴散。通過調節Sn成核，發現親鈦Cu基襯底具有低成核過電位、高CE和均勻的Sn沉積。因此，開發的Sn金屬負極具有450 mAh g^-1的高比容量，接近100%的CE，超過100 C的卓越倍率能力，以及出色的循環耐久性，沒有出現枝晶和死錫。

作為概念證明，本工作開發了新型高性能Sn基ABs，包括1.45 V Sn-Ni達到314 Wh kg^-1(58 kW kg^-1和超過15000個循環)、1.0 V Sn-air達到420 Wh kg^-1(壽命超過1900小時)，以及2.4 V Sn-MnO₂和609 Wh kg^-1。這項工作拓寬了水系電池體系，并可能推動高性能水系電池的產業化發展。

圖2. Sn基ABs的普適性驗證和器件評估

High-Energy Sn–Ni and Sn–Air Aqueous Batteries via Stannite-Ion Electrochemistry,?Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:?10.1021/jacs.3c03039

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?復旦晁棟梁JACS：亞錫酸鹽離子電化學制備高能Sn-Ni和Sn-空氣水系電池

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