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?物理所吳凡團(tuán)隊(duì)ACS Nano：硫化物固體電解質(zhì)與室溫液體鋰電負(fù)極之間的穩(wěn)定界面

硫化物固體電解質(zhì)（SEs）由于其高離子傳導(dǎo)性、良好的機(jī)械延展性以及與電極良好的界面接觸，被認(rèn)為是一些最有希望實(shí)現(xiàn)商業(yè)化的SEs。用硫化物固態(tài)電解質(zhì)組裝的固態(tài)電池的歐姆電阻明顯降低，但由于硫化物固態(tài)電解質(zhì)和電極之間的界面化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性差，導(dǎo)致界面阻抗高的問(wèn)題很?chē)?yán)重。因此，在電池組裝和循環(huán)過(guò)程中，電極/硫化物固態(tài)電解質(zhì)界面的形成和演變對(duì)電池的性能有著至關(guān)重要的影響，這也是電池商業(yè)化中需要解決的關(guān)鍵問(wèn)題之一。

在此，中科院物理所吳凡研究員團(tuán)隊(duì)獲得了多種在硫化物固態(tài)電解質(zhì)和醚基室溫液態(tài)鋰負(fù)極之間兼容的界面保護(hù)層，包括PEO和β-Li₃PS₄ /S，可實(shí)現(xiàn)>1000 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)。具體而言，在使用兩種界面保護(hù)層的硫化物固態(tài)電解質(zhì)（LPS）/界面保護(hù)層/有機(jī)LE（Li-BP-DME）對(duì)稱(chēng)電池中獲得了長(zhǎng)周期性能。采用PEO-LiTFSI聚合物界面保護(hù)層的對(duì)稱(chēng)電池在循環(huán)近1000小時(shí)后，阻抗和極化電壓值仍然很小。同樣，采用β-Li₃PS₄ /S界面保護(hù)層的對(duì)稱(chēng)電池也可以穩(wěn)定地循環(huán)1100小時(shí)，阻抗很小。

這些結(jié)果證明了兩個(gè)界面保護(hù)層的有效性，可以長(zhǎng)期穩(wěn)定LPS和Li-BP-DME之間的固液界面。這種穩(wěn)定固液界面的技術(shù)方法成功地解決了LPS- Li-BP-DME電池體系中界面副反應(yīng)的關(guān)鍵問(wèn)題。因此，”液態(tài)金屬鋰（Li-BP-DME）”可以提供優(yōu)異的性能，如高安全性、優(yōu)異的枝晶抑制能力、0.2-0.3 V vs. Li+/Li的低氧化還原電位，以及室溫下12 mS cm^–1的高電導(dǎo)率，并且電池系統(tǒng)可以安全循環(huán)很長(zhǎng)時(shí)間。

圖1. 電解質(zhì)結(jié)構(gòu)表征

總之，通過(guò)一系列系統(tǒng)的表征，闡明了硫化物固態(tài)電解質(zhì) Li₇P₃S₁₁ 與有機(jī)LE Li-BP-DME之間的界面反應(yīng)機(jī)制。在此基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)并研究了硫化物固態(tài)電解質(zhì) Li₇P₃S₁₁ 與有機(jī)LE Li-BP-DME之間穩(wěn)定的界面層材料，從而解決了硫化物固態(tài)電解質(zhì)與有機(jī)LE之間長(zhǎng)期存在的固液界面相容性的難題。

事實(shí)證明，PEO-LiTFSI聚合物界面層和β-Li₃PS₄/S界面層在近1100和1000vh的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)中是有效的。此外，對(duì)這兩個(gè)界面層進(jìn)行了詳細(xì)的表征，以了解其深入的保護(hù)機(jī)制。該工作為解決硫化物固體電解質(zhì)與有機(jī)液體電極之間的固液界面相容性問(wèn)題提供了寶貴的方法，對(duì)進(jìn)一步提高鋰電池的循環(huán)壽命和安全性具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

圖2. 不同電池的電池性能

Stable Interface between Sulfide Solid Electrolyte and Room-Temperature Liquid Lithium Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c03532

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