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喬世璋?Nature子刊：電化學(xué)活化π-SnS催化劑，實(shí)現(xiàn)工業(yè)電流下酸性CO2-HCOOH電解

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)制備甲酸(HCOOH)為可再生能源的儲(chǔ)存和CO₂的循環(huán)利用提供了有前途的策略。在酸性條件下能夠直接獲得HCOOH，并且降低了CO₂與OH^?的反應(yīng)消耗，提高了HCOOH的產(chǎn)量。

然而，酸性條件下的競(jìng)爭(zhēng)析氫反應(yīng)(HER)對(duì)于選擇性CO₂制備HCOOH具有重要影響，尤其是在工業(yè)電流密度下。主族金屬硫化物衍生的S摻雜金屬催化劑在堿性和中性介質(zhì)中通過(guò)抑制HER和調(diào)節(jié)CO₂還原中間體，表現(xiàn)出增強(qiáng)的CO₂-HCOOH選擇性。然而，在酸性介質(zhì)中，將這些衍生的硫摻雜劑穩(wěn)定在金屬表面上，使其具有較大的還原電位以用于工業(yè)水平HCOOH生產(chǎn)仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋課題組利用相工程技術(shù)制備了SnS (π-SnS)預(yù)催化劑，在工業(yè)電流密度下實(shí)現(xiàn)了酸性CO₂還原制備HCOOH (pH=3)。該策略能夠在酸性介質(zhì)中穩(wěn)定Sn表面下的豐富S摻雜，并且穩(wěn)定的Sn-S活性位點(diǎn)調(diào)節(jié)了CO₂RR中間體的覆蓋率。

因此，在酸性介質(zhì)中，π-SnS衍生的Sn催化劑在?0.1~ ?1 A cm^?2的電流密度范圍內(nèi)，HCOOH的法拉第效率達(dá)到70%以上，并且CO₂單程利用率達(dá)36.43%；此外，HCOOH的產(chǎn)率最大可達(dá)到13.7 mmol h^?1 cm^?2(工業(yè)水平)，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的電催化劑。

通過(guò)FT-EXAFS、原位拉曼光譜學(xué)和理論模擬，發(fā)現(xiàn)π-SnS比具有較短Sn?S鍵的傳統(tǒng)α-SnS具有更強(qiáng)的內(nèi)在結(jié)合強(qiáng)度，在經(jīng)過(guò)高電流密度下CO₂RR活化后，Sn亞表面(Sn(S)?H)中的S含量更高；原位SERS、原位ATR-FTIR和DFT計(jì)算揭示了Sn-S活性位點(diǎn)具有強(qiáng)烈的*OCHO吸附和減弱的*H吸附，CO₂RR朝向更有利的CO₂-HCOOH途徑。

更重要的是，Sn-S活性位點(diǎn)在高電流密度下促進(jìn)了*OCHO覆蓋，導(dǎo)致HCOOH的穩(wěn)定和高速生產(chǎn)。綜上。該項(xiàng)工作證明了相工程在優(yōu)化高性能酸性CO₂RR催化劑中的重要性，為設(shè)計(jì)用于在工業(yè)電流密度下高效電合成高附加值化學(xué)品的催化劑提供了策略。

Acidic CO₂-to-HCOOH Electrolysis with Industrial-level Current on Phase Engineered Tin Sulfide. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38497-3

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