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?梁正Angew.:協同電解液添加劑助力商業快充石墨負極

?梁正Angew.:協同電解液添加劑助力商業快充石墨負極
石墨負極在快速充電過程中容易出現危險的析鋰現象,但由于難以確定限制速度的步驟,使得徹底消除析鋰現象成為一個挑戰。
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圖1 鋰沉積過程示意
上海交通大學梁正等通過在商業碳酸酯電解液中引入三甘醇二甲醚(G3)-LiNO3協同添加劑(GLN),在石墨負極上構建了具有均勻鋰離子通量的彈性固體電解質界面相(SEI),以實現高倍率下的無枝晶和高可逆的鋰沉積。
具體來說,G3可以促進LiNO3的溶解,而G3與鋰離子的高結合能可以通過引入氟代碳酸乙烯酯(FEC)而降低。
因此,在保留石墨正常的嵌入/脫嵌行為的前提下,交聯的低聚物醚和GLN協同分解得到的Li3N都大大改善了鋰沉積前后SEI的穩定性,有利于鋰的均勻沉積。這消除了電解液中有限鋰離子的持續消耗,減少了界面極化,最終避免了鋰枝晶和死鋰的形成。
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圖2 SEI分析
結果,與空白電解液相比,在2C充電條件下,當沉積鋰量達到總容量的51%時,使用添加GLN電解液的石墨負極可以達到更高的庫侖效率(CE)(99.53%),同時具有優異的鋰沉積可逆性(99.6%)。
此外,添加了GLN的電解液的1.2Ah磷酸鐵鋰|石墨軟包電池在3C下穩定地運行了150個循環,充分地證明了GLN在商業鋰離子電池快速充電應用中的前景。
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圖3 電化學性能研究
Li Plating Regulation on Fast-Charging Graphite Anodes by a Triglyme-LiNO3 Synergistic Electrolyte Additive. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306963

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