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郭洪團(tuán)隊(duì)AM：調(diào)節(jié)鋰離子的局部配位環(huán)境，實(shí)現(xiàn)6000小時(shí)鋰負(fù)極運(yùn)行

有害的鋰枝晶生長和不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面相（SEI）抑制了鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用。

圖1 材料設(shè)計(jì)

云南大學(xué)郭洪等探索了原子分散的鈷配位共軛富聯(lián)吡啶共價(jià)有機(jī)骨架（sp2c-COF）作為鋰金屬負(fù)極表面的人工SEI來解決這些問題。

單個(gè)Co原子被巧妙地限制在sp2c-COF中，從而優(yōu)化了金屬原子周圍的電子密度。在Co-N配位和強(qiáng)吸電子的氰基基團(tuán)的共同作用下，大量的電荷被轉(zhuǎn)移到sp2c-COF，從而增強(qiáng)了對(duì)Li⁺的吸附。

此外，sp2c-COF具有合適的孔徑和大的表面積，為Li⁺的遷移創(chuàng)造了一個(gè)完美的環(huán)境。原位光學(xué)顯微鏡顯示sp2c-COF-Co ASEI薄膜可以有效地抑制鋰的枝晶。

圖2 半電池性能

此外，值得注意的是，sp2c-COF-Co修飾的對(duì)稱電池顯示了0.76的高Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)，確保了快速的鋰沉積/剝離過程。

因此，sp2c-COF-Co修飾的電池具有優(yōu)異的電化學(xué)性能和無枝晶的形態(tài)，并且在超高電流密度（2 mA cm^-2）下，鋰-鋰對(duì)稱電池顯示出優(yōu)異的循環(huán)壽命，達(dá)6000小時(shí)。

sp2c-COFCo@Li|Cu電池在0.5 mA cm^-2時(shí)也顯示出低的成核過電位（8 mV）。此外，基于sp2c-COF-Co的全電池也表現(xiàn)出更長的工作壽命和高容量保持率。

圖3 LFP、LCO以及NCM全電池性能

Regulating The Lithium Ions’ Local Coordination Environment Through Designing Cof with Single Atomic Co Site to Achieve Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202304511

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