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劉繼磊/施思齊/郭新AM：類液態鋰離子傳導氧化物電解質，30℃時高達1.2 mS/cm

硫亞晶格的柔軟性和硫磷酸鹽中PS₄四面體的旋轉性導致了類似液體的離子傳導，從而提高了離子傳導性和穩定的電極/硫磷酸鹽界面離子傳輸。然而，剛性氧化物中液態離子傳導的存在仍然不清楚，有必要對其進行改性以實現穩定的鋰/氧化物固體電解質界面電荷傳輸。

圖1 LTPO中的鋰離子遷移途徑

湖南大學劉繼磊、上海大學施思齊、華中科技大學郭新等通過結合中子衍射測試、幾何分析、鍵價位點能量分析和從頭分子動力學模擬，發現了LiTa₂PO₈及其衍生物中的一維類液態鋰離子傳導，其中鋰離子遷移通道由四倍或五倍的氧配位間點連接。這種傳導具有低活化能（0.2 eV）和鋰離子在間隙位點上的平均停留時間短（<1 ps）的特點，這源于Li-O多面體畸變和鋰離子的相關性，這是由摻雜策略控制的。

圖2 LTPO及其衍生物的離子傳導性

結果，液態傳導使得其離子導電率很高，對于Li_1.1Ta_1.9Zr_0.1PO₈（Zr-LTPO）來說，其在30℃下實現了1.2 mS cm^-1的增強鋰離子傳導率。此外，Li/ LTPO /Li電池在0.2 mA cm^-2的條件下可以進行700小時的超穩定循環，而無需進行界面修飾。這項工作的研究結果為未來發現和設計改善的固態電解質提供了原則，這些固態電解質不需要改變鋰/固態電解質界面就能實現穩定的離子傳輸。

圖3 原始和摻雜的LTPO的電化學性能

Liquid-like Li-ion Conduction in Oxides Enabling Anomalously Stable Charge Transport Across Li/Electrolyte Interface in All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303730

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劉繼磊/施思齊/郭新AM：類液態鋰離子傳導氧化物電解質，30℃時高達1.2 mS/cm

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