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廈大梁漢鋒EES：Ru/β-Co(OH)2異質(zhì)結(jié)電催化硝酸鹽為氨

電催化硝酸鹽還原反應(yīng)（NtrRR）是近年來將硝酸鹽溫和轉(zhuǎn)化為高附加值氨產(chǎn)物的新興技術(shù)，但由于NtrRR反應(yīng)動力學(xué)緩慢且反應(yīng)途徑多樣，使得開發(fā)具有高活性、選擇性和穩(wěn)定性的NtrRR電催化劑具有很高的挑戰(zhàn)性。

基于此，廈門大學(xué)梁漢鋒副教授（通訊作者）等人報道了一種Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)催化劑，其來自于RuCo合金納米片的原位重建，超低Ru/Co比為3.08 at%。測試發(fā)現(xiàn)，該催化劑的正電位僅為0.01 V，工業(yè)級電流密度為-500 mA cm^-2，氨法拉第效率高達(dá)98.78%。同時，還能凈化含硝酸鹽污水，將硝酸鹽濃度降低到13 ~ 31 ppm。

此外，組裝的Zn-硝酸鹽流電池還提供了29.87 mW cm^-2的良好功率密度和高達(dá)0.38 mmol h^-1 cm^-2的高氨產(chǎn)率，具有良好的穩(wěn)定性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)的NtrRR活性來源。基于實驗結(jié)果，作者采用穩(wěn)定構(gòu)型的Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)作為結(jié)構(gòu)模型。

通過電荷密度差發(fā)現(xiàn)，第一層界面Ru原子（Ru^1st）表現(xiàn)出明顯的缺電子態(tài)，而界面Co^1st原子表現(xiàn)出富集電子態(tài)。

作者還研究了四種可能的雙位點吸附模型（優(yōu)化后的邊緣Co^1st-Co^1st、界面Ru^1st-Co^1st、邊緣Ru^1st-Ru^3rd和頂部Ru^4th-Ru^4th），用于計算NtrRR能量學(xué)，以確定Ru/β-Co(OH)₂異質(zhì)結(jié)的真正活性中心。

從能級圖看出，所有模型對*NO₃的吸附/還原過程都是放熱，說明硝酸鹽向*N中間體的轉(zhuǎn)化是自發(fā)進(jìn)行的，降低了形成亞硝酸鹽產(chǎn)物的可能性。

作者還發(fā)現(xiàn)四種模型的后續(xù)加氫過程略有阻礙，可能是由于在堿性條件下難以捕獲從水自由基解離中獲得的*H物種。

此外，界面Ru^1st解吸位點比邊緣Ru^3rd和頂部Ru^4th更小的*NH₃解吸能，表明Ru原子的局部電子分布與*NH₃中間體的解吸行為之間可能存在相關(guān)性。

Weakened d-p Orbital Hybridization in In Situ Reconstructed Ru/β-Co(OH)₂ Heterointerfaces for Accelerated Ammonia Electrosynthesis from Nitrates. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D3EE00371J.

https://doi.org/10.1039/D3EE00371J.

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