二氧化硅（SiO₂）通常被認為是一種惰性載體，有限的研究集中在其在構建活性金屬-（氫）氧化物界面中的作用。研究發現，利用SiO₂修飾鎳（Ni）表面可顯著提高其對水煤氣轉換反應（WGSR）的催化性能。

基于此，廈門大學鄭南峰教授和傅鋼教授等人報道了一種Ni_np@PS(H450)催化劑，其在350 ℃下的WGSR速率高達725±7 μmol_CO g_cat^-1 s^-1，對比已報道的Ni基催化劑，這是最高值。

通過DFT計算發現，通過0.19 eV的小勢壘，H₂O很容易解離成SiO-H和Ni-OH。在第三階段，SiO-H和Ni-H偶聯到H₂必須超過1.53 eV的高勢壘，表明SiO-H在整個反應過程中都是化學惰性的。

DFT計算表明，在第一階段，不僅H₂O的解離吸附，而且CO在Ni(111)表面的共吸附在能量上都是有利的。CO、OH和H的共吸附相對于反應物在氣相中為-2.62 eV?；贐ader電荷分析，作者發現界面Ni原子的正電荷為+0.17至+0.16 a.u。因此，CO、OH和H在這些原子上的吸附被抑制。

在第二階段有三個相互競爭的途徑：羧基途徑、甲酸途徑和氧化還原途徑。對于Ni(111)和Ni(111)@PSH，涉及CO* + OH*→HOCO*反應的TS2預測值分別為1.23和0.92 eV。勢壘的差異可能源于CO吸附的能量差。不僅H2O的解離反應，而且CO和OH的偶聯反應也經常被認為是反應的速率決定步驟（RDS）。

下一步，HOCO*將進行脫氫反應，生成CO₂和H*（TS3）。DFT結果表明，TS3在兩個表面上的勢壘均接近簡并，但從熱力學角度看，Ni(111)@PSH上的脫氫比Ni(111)上的脫氫有利。

Ensemble Effect of the Nickel-Silica Interface Promotes the Water-Gas Shift Reaction. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c00388.